石油沥青质中杂原子化合物的高分辨质谱分析.pdf

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1、2013年第37卷中国石油大学学报(自然科学版)V01．37No．5第5期JournalofChinaUniversityofPetroleum0ct．2013文章编号：1673—5005(2013)05-0190-06doi：10．3969／j．issn．1673-5005．2013．05．028石油沥青质中杂原子化合物的高分辨质谱分析徐春明，刘洋，赵锁奇，史权(I．中国石油大学重质油国家重点实验室，北京102249；2．茂名瑞派石化工程有限公司，广东茂名525011)摘要：使用傅里叶变换离子回旋共振质谱研究沥青质及其亚组分的分子组成。结果表明，重质油及其沥青质中杂原子化合物分

2、子组成十分复杂，负离子电喷雾结合高分辨傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT—ICRMS)鉴定出了N．、N。0、NOS．、NO2、NS。、0、02S、0S：、0S、03、0S。、0等多种杂原子类型，含氧化合物和分子中存在多个杂原子的化合物在沥青质中相对富集。加拿大油砂沥青减压渣油(VTB)C沥青质较C沥青质中化合物缩合度更高；不同原油沥青质组成差异很大，VTB沥青质中杂原子类型多，分子缩合程度较高．而苏丹VR沥青质中含氧化物丰度较高。分子缩合度的微小变化也能对沥青质的溶解度产生较大影响，通过对不同极性亚组分分析，从分子层次证明了高缩度和多杂原子化合物最容易在低极性或非极性溶剂中沉淀出来

3、。通过对非碱性氮化合物和酸性化合物的分子组成分析，获得了沥青质分子组成的重要信息，尽管在实验选用的仪器条件下仅能对沥青质中部分化合物进行分析，但是可以确定沥青质中存在很多小分子化合物。关键词：沥青质；电喷雾；FT—ICRMS；分子组成中图分类号：TE622文献标志码：ACompositionalanalysisofpetroleumasphaltenesbynegativeionelectrosprayhighresolutionFT-ICRmassspectrometryxuChun．ming，LIUYang，ZHA0Suo—qi，SHIQuan(1．StateKeyLabor

4、atoryofHeavyOilProcessing，ChinaUniversityofPetroleum，Beijing102249，China；2．MaomingR＆尸PetrochemicalEngineeringCompanyLimited，Maoming525011，China)Abstract：Molecularcompositionofpetroleumasphalteneshasbeenamajorresearchchallengeforpetroleumchemistrycommu—nitybothinupstreamanddownstreamofpetroleu

5、mindustry．Heavypetroleumasphaltenesandtheirsubfractionswerecharac—terizedbyusingnegativeionelectrosprayionization(ESI)Fouriertransformioncyclotronresonance(rr—ICR)massspectrom—etry(MS)．Thecompositionofheteroatomsinheavypetroleumsamplesandasphahenesisrathercomplex．ClassspeciessuchasNl，N10l，N10

6、】S1，N】02，N1S1，02，02S】，O2S2，02S3，O3，O3Sl，04areidentifiedwithhighresolutionFr—ICRMS．Oxygenandmuhi—heteroatomcontainingspeciestendtoprecipitateintoasphalenes．HeptanederivedasphaLteneshavehighermolecularcondensationdegreethanpentanederivedasphaltenes．Molecularcomposition0fasphaltenesfromvariouscr

7、udeoilisverydifferent．AsphaltenesderivedfromCanadavacuumtoppedbitumen(VTB)havemoreheteroatomclassesandhighermo—LecuLarcondensationdegreethanthatofSudanheavyoiLasphaltenes．SulfurspeciesareabsentfromSudanheavyoiLasphalt—enesinwhichoxygenclasssp