液相法Ru-M-BZrO2催化苯选择加氢制环己烯反应条件的研究.pdf

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1、第23卷第4期催化学报2002年7月VoI.23No.4ChineseJournaIofCataIysisJuIy2002文章编号：0253-983（72002）04-0317-04液相法Ru-M-B/ZrO催化苯选择加氢制环己烯反应条件的研究2刘寿长，罗鸽，王海荣，谢云龙，杨邦举，韩民乐（郑州大学化学系，河南郑州450052）摘要：在与进口催化剂完全相同的条件下评价了用化学还原法制备的Ru-M-B/ZrO（2M=Zn，Fe）催化剂的催化性能.结果表明，Ru-M-B/ZrO2的活性指数为343.9，苯转化率为4

2、0%时环己烯选择性为85.3%，均超过已工业化及文献报道的催化剂的最高水平.活性组分Ru的晶粒度约为5nm，与进口催化剂接近.确定了Ru-M-B/ZrO2催化剂上苯选择加氢反应适宜的温度为140C左右，合适的氢压为4~5Mpa，并从热力学和动力学的角度进行了分析.预处理可使Ru-M-B/ZrO2催化剂的活性降低，但使其选择性升高，并从反应机理的角度进行了讨论.关键词：苯，选择加氢，环己烯，钌，二氧化锆，负载型催化剂，预处理中图分类号：O643文献标识码：AStudyonOperationConditionsfo

3、rLiguidPhaseSelectiveHydrogenationofBenzenetoCyclohexeneoverRu-M-B/ZrO2CatalystLIUShouchang!，LUOGe，WANGHairong，XIEYunlong，YANGBangju，HANMinle（DepartmentofChemistry，ZhengzhouUniuersity，Zhengzhou450052，Henan，China）Abstract：TheseIectivehydrogenationofbenzenetoc

4、ycIohexeneoverakindofRu-M-B/ZrO（2M=ZnandFe）cataIystpreparedthroughchemicaIreductionmethodwasinvestigated.ThecataIyticactivityandseIectivityofthecataIystweremeasuredunderthereactionconditions，showingthattheactivityindexis343.9andtheseIec-tivityforcycIohexenei

5、s85.3%at40%benzeneconversion.TheactivityandseIectivityofthecataIystarehigh-erthanthoseoftheindustriaIizedcataIystandthoseofthesamekindofcataIystsreportedintheIiterature.ThecrystaIIitesizeoftheactivecomponentRuinthecataIystisaround5nm，cIosingtothatoftheimport

6、edcata-Iyst.TheeffectofreactionconditionsonseIectivehydrogenationofbenzenewasstudied.ThesuitabIetempera-tureisaround140Candtheoptimumhydrogenpressureis4~5Mpaforthereaction，thereasonofwhichwasdiscussedfromtheviewsofthermodynamicsandkineticscombinedwiththeexpe

7、rimentaIresuIts.Withpre-ad-sorptionofhydrogenonthecataIyst，thecataIyticactivitycanbedecreasedmoderateIyandtheseIectivityforcy-cIohexenecanbeimproved，andthesephenomenawerediscussedfromtheviewofreactionmechanism.Keywords：benzene，seIectivehydrogenation，cycIohex

8、ene，ruthenium，zirconia，supportedcataIyst，pretreat-ment苯选择加氢制环己烯因其工业应用价值及理论苯部分加氢制环己烯反应动力学因素的影响也进行研究意义重大，已成为化工领域中一个重要的研究了研究［8~10］.我们采用化学还原法制备了Ru-M-方向［1~3］（M=Zn，Fe）催化剂，对苯加氢反应具有高.苯加氢是个连串反应，部分加氢中间产B/