聚乙二醇稳定的RuB纳米粒子催化苯选择加氢为环己烯的性能研究.pdf

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1、第29卷第3期无机化学学报Vo1．29NO．32013年3月CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRY577—582聚乙二醇稳定的RuB纳米粒子催化苯选择加氢为环己烯的性能研究张晔，付海燕2李瑞祥2陈华2李贤均2(赤峰学院化学4L_y-学院，赤峰024000)(四川大学化学学院，教育部绿色化学与技术重点实验室，成都610064)摘要：PEG稳定的RuB纳米粒子对苯选择加氢制备环己烯显示出良好的催化性能，在不添加硫酸锌的条件下，该体系催化的苯选择性加氢中，环己烯收率高达29％。这一体系的高催化性能是由于PEG稳定的RuB纳米粒子，使催化剂表面的亲水

2、性增强，提高了环己烯的选择性。关键词：Ru；苯；环己烯；加氢。中图分类号：0643．3文献标识码：A文章编号：1001—4861(2013)03—0577—06DOI：10．3969~．issn．1001—4861．2013．00．046PolyethyleneGlycolStabilizedRuBNanoparticles：anEffectiveCatalystforSelectiveHydrOgenatiOnofBenzenetoCyclohexeneZHANGYeFUHai—YanLIRui—XiangCHENHuaLIXian—Jun(’CollegeofChem

3、istryandChemicalTechnology，ChirengUniversity,Chng,InnerMongolia024000,China)(2KeyLabofGreenChemistryandTechnology,Min~tryofEducation，CollegeofChemistry,SichuanUniversity,Chengdu610064,China)Abstract：ThePolyethyleneGlycol(PEG)stabilizedRuBnanoparticlesshowedallexcellentcatalyticperformance

4、forselectivehydrogenationofbenzenetocyclohexene．WithoutZnS04，amaximumcyclohexeneyieldof29％wasobtained．ThegoodperformanceofthiscatalystsystemisattributedtothegreathydrophilicpropertyofRuBnanoparticlescausedbyPEG．Keywords：ruthenium；benzene；cyclohexene；hydrogenation环己烯是一种重要的有机化工原料可以作为择加氢制备环己

5、烯的有效方法．具有很高的经济价中间体生产环己醇和环己酮．进而被普遍用来生产值其加氢路线比完全加氢路线。在一定程度上节约己二酸、尼龙6、尼龙66及其他精细化学品。传统的了设备投资．而且具有原子经济性和环境友好等特方法是通过环己醇脱水、卤代环己烷脱卤化氢等方点但是环己烷和环己烯的自由能值分别为一98．4法制备环己烯，该方法原料昂贵、腐蚀性强、工艺复和一23．0kJ．molllJ因此．苯催化加氢生成环己烷的杂、成本高，多年来只是用来合成作为饲料添加剂的趋势更大．很难控制在环己烯阶段为了实现较高的赖氨酸和氧化环己烯等几种具有高附加值的精细化环己烯收率．需要寻找高活性、高选择性的催

6、化工产品．不能满足工业化大规模生产环己烯等产品剂。的需要。日本旭化成公司的专利中．用沉淀法制备的苯加氢制备环己烯．是一种以廉价苯为原料选Ru．Zn双金属催化剂．其中Ru含量高达90％．导致收稿日期：2012．0607。收修改稿日期：2012．07．26。通讯联系人。E-mail：zhangye699@163．com578无机化学学报第29卷催化剂的成本太高到目前为止．最成功的进行亲预定的时间水性加氢的催化剂RuMB／ZrO，fM=Zn，Fe．La)[3-5~，是反应产物的转化率和选择性在安捷伦气相色谱使用硫酸锌水溶液的体系然而这些催化体系的严GC一6890上进行分析．氮气

7、为载气．氢火焰检测器．重问题是．由于硫酸锌的存在．导致水相呈酸性．结气化温度室温度和检测器的温度都为250℃．使用果严重腐蚀反应设备．并导致催化剂快速失活[61PEG毛细管色谱柱(30mx0．25ram~0．25Ixm)因此．一些化学家积极研究开发新的催化体系．2结果与讨论设法不使用添加剂然而．这样的新体系．环己烯的产量非常低．如纳米钌催化剂[71中引入咪唑离子液2．1催化剂的表征体时，环己烯收率只有2％。AI2o、SiO和TiO负载TEM分析结果显示．以PEG．200做分散剂的催Ru时．收率也不超过15~[8-11]．PVP