Zn_4Si_2O_7(OH)_2H_2O盐修饰的纳米Ru催化剂催化苯选择加氢制环己烯.pdf

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1、第31卷第7期无机化学学报Vol-3lNo．72015年7月CHINESEJ0URNALOFINORGANICCHEMISTRY1287—1295Zn4Si207(oa)za20盐修饰的纳米Ru催化剂催化苯选择加氢制环己烯孙海杰周小莉3赵爱娟z王臻臻2刘寿长t刘仲毅，-(郑州大学化学与分子工程学院，郑州450001)(郑9’I,l师范学院化学化工学院，环境与催化工程研究所，郑州450044)(河南省固体废物管理中心，郑州210036)摘要：利用沉淀法制备了纳米Ru催化剂。在ZnSO存在下考察了Na，SiO．9H

2、O和二乙醇胺作反应修饰剂对Ru催化剂催化苯选择加氢制环己烯性能的影响，并用X一射线衍射(XRD)、X一射线荧光光谱fxRF)和透射电镜一能量散射谱(TEM—EDS)等物理化学手段对加氢前后Ru催化剂进行了表征。结果表明，在水溶液中Na2SiO与ZnSO可以反应生成zn4Si1O(0H)H，0盐、H2SO和Na2s0，化学吸附在Ru催化剂表面上的Zn4SiO，f0H)H0盐起着提高Ru催化剂环己烯选择性的关键作用。Na2SiO．9HO量的增加，生成的Zn20，(OH)2H20盐逐渐增加，Ru催化剂的活性降低，环己

3、烯选择性逐渐升高。向反应体系中加入二乙醇胺．它可以中和NaSi0与ZnSO反应生成的硫酸，使化学平衡向生成更多的ZnSiOfOH)H0盐的方向移动，导致Ru催化剂环己烯选择性增加。当Ru催化剂与ZnSO4·7H2O、Na，SiO．9H，O和二乙醇胺、分散剂ZrO2的质量比为1．0：24．6：0．4：0．2：5．0时，2gRu催化剂上苯转化73％时环己烯选择性和收率分别为75％和55％．而且该催化剂体系具有良好的重复使用性和稳定性关键词：苯；选择加氢；环己烯；钌；反应修饰剂中图分类号：O614．241；O614．

4、821文献标识码：A文章编号：1001．4861(2015)07—1287—09D0I：10．11862／CJIC．2015．162SelectiveHydrOgenatiOnofBenzenetoCyclohexeneoverNano·SizedRuCatalystModifiedbyZn4Si207(OH)2H20SaltSUNHai—Jie，ZHOUXiao—Li。ZHAOAi—Juan。WANGZhen—ZhenLIUShou—ChangLIUZhong-Yi'(CollegeofChemistryan

5、dMolecularEngineering,ZhengzhouUniversity,Zhengahou450001，China)(2InstituteofEnvironmentalandCatalyticEngineering,CollegeofChemistryandChemicalEngineering,ZhengzhouNormalUniversity,Zhengzhou450044，China)(3SolidWasteManagementCenterofHenan，Zhengzhou210036，Chi

6、na)Abstract：Anano-sizedRucatalystwaspreparedusingtheprecipitationmethod．TheperformanceofthecatalystforselectivehydrogenationofbenzenetocyclohexenewithNa2SiO3·9H20anddiethanolamineasmodifierswasinvestigatedinthepresenceofZnSO4．Thecatalystafterandbeforehydroge

7、nationwascharacterizedbyX—raydiffraction(XRD)，X—rayfluorescence(XRF)，andtransmissionelectronmicroscopy—energydispersivespectroscopy(TEM．EDS)．TheresultsshowthatNa2Si03inthesolutioncouldreactwithZnSO4toformaZn4si2o7(OH)2H20salt，H2SO4andNa2SO4，andtheZn4Si：O7(OH

8、)2H20saltchemisorbedonthesurfaceoftheRucatalystplaysakeyroleinimprovingtheselectivitytocyclohexeneoftheRucatalyst．TheincreaseddosageofNa2SiO3。9H20willresultintheincreasedamountoftheformedZn4SizO