常压下碳纳米管负载钯催化剂上肉桂醛选择性加氢.pdf

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1、石油化工·136·PETRoCHEMICALTECHN0L0GY2010年第39卷第2期常压下碳纳米管负载钯催化剂上肉桂醛选择性加氢葛昌华,李艳,赵杰,周仁贤(1.浙江大学催化研究所,浙江杭州310028;2.台州学院医药化工学院,浙江台州317000)[摘要]以Pd(NH3)4cl2为Pd前体,采用传统的渍浸法制备了Pd/碳纳米管(CNTs)催化剂,并在常压下研究了反应温度、反应时间、溶剂和促进剂(酸、碱、盐等)对肉桂醛液相选择性加氢性能的影响。实验结果表明,在常温、常压下,Pd/CNTs催化剂具有良好的

2、肉桂醛选择性加氢性能,催化活性和苯丙醛的选择性受反应条件、溶剂和促进剂的影响。使用极性溶剂能提高催化剂的活性,但苯丙醛的选择性有所降低。在反应体系中添加适量的弱碱NaOAc或弱酸HOAc均能显著提高Pd/CNTs催化剂的选择性加氢性能。在Pd/CNTs催化剂用量0.36g、肉桂醛用量8.0mmol、无水乙醇用量19.0mL、240min、30oC、常压条件下,当添加0.025~0.050mmol的NaOAc时,肉桂醛的转化率和苯丙醛的选择性分别达到93.3%~94.8%和92.0%~94.9%。[关键词]肉

3、桂醛;钯/碳纳米管催化剂;选择性加氢;苯丙醛;苯丙醇;肉桂醇[文章编号]1000—8144(2010)02—0136—05[中图分类号]TQ203.2[文献标识码]ASelectiveHydrOgenatiOnofCinnamaldehydeoverCarbonNanotubesSupportedPdCatalystsUnderAtmosphericPressureGeChanghua一,LiYan一,ZhaoJie,ZhouRenxian(1.InstituteofCatalysis,ZhejiangUn

4、iversity,HangzhouZhejiang310028,China;2.SchoolofPharmaceuticalandChemicalEngineering,TaizhouUniversity,TaizhouZhejiang317000,China)[Abstract]Pd/carbonnanotubes(CNTs)catalystwaspreparedbyaconventionalimpregnationmethodwithPd(NH3)4C12asPdprecursor.Effectsofr

5、eactiontemperature,reactiontime,solventsandpromoters(acid,baseandsalt)onselectivehydrogenationofcinnamaldehyde(CMA)overthePd/CNTscatalystwerestudiedunderatmosphericpressure.ResultsshowedthatpropertiesofthePd/CNTscatalystweregoodforthecatalytichydrogenation

6、ofCMA.UseofpolarsolventcouldincreasethecatalystactivityinCMAhydrogenation,whiledecreasedselectivitytoHCMAslightly.Promoters,suchasHOAcandNaOAc,couldimproveperformanceofPd/CNTscatalystintheselectivehydrogenation.UndertheconditionsofPd/CNTscatalyst0.36g,prom

7、oterNaOAc0.025—0.050mmol,CMA8.0mmol,ethanol19.0mL,240min,30℃andatmosphericpressure,conversionofCMAandselectivitytoHCMAintheselectivehydrogenationofCMAcouldreach93.3%一94.8%and92.0%一94.9%.respectively.[Keywords]cinnamaldehyde;palladium/carbonnanotubescatalys

8、t;selectivehydrogenation;hydrocinnamaldehyde;hydrocinnamylalcohol;cinnamylalcoholO/,一不饱和醛选择性加氢在精细化工和制药加氢的研究日益广泛。对于该反应,采用Pd/C催工业中是一个重要的反应¨。催化剂的制备方法、化剂,溶剂极性能强烈地改变反应路径,极性溶剂种类、颗粒大小、载体、溶剂、促进剂、反应条件以及能提高苯丙醛的收率;当反应体系

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