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1、石油化工2011年第40卷第7期PETROCHEMICALTECHNOLOGY705非晶态CoFeB催化剂上肉桂醛选择加氢111221裴燕,田莉,乔明华,李辉,李和兴,范康年(1.复旦大学化学系上海市分子催化和功能材料重点实验室,上海200433;2.上海师范大学化学系,上海200234)[摘要]采用化学还原法制备了非晶态CoFeB催化剂,考察了催化剂中的Fe含量对肉桂醛选择加氢制备肉桂醇反应活性和选择性的影响,同时采用ICP,BET,XRD,TEM,DSC,XAS,XPS,H2-TPD等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,催化剂中Fe的引入有效
2、地提高了羰基加氢选择性。在化学组成为Co54.2Fe13.6B32.2的催化剂上,肉桂醇的最高收率达到95.3%,远高于CoB催化剂上的75.9%。结合表征结果发现,在非晶态CoB催化剂中引入Fe,一方面改变了催化剂表面强弱吸附氢的比例,使得有利于肉桂醛中羰基加氢的弱吸附氢的量增加;另一方面减小了活性位的尺寸,从而使得有利于生成饱和醛的吸附构型减少。[关键词]非晶态合金催化剂;钴;铁;硼;肉桂醛;肉桂醇;选择加氢[文章编号]1000-8144(2011)07-0705-07[中图分类号]TQ426.83[文献标识码]ASelectiveHydrogenationof
3、CinnamaldehydeoverAmorphousCoFeBCatalysts111221PeiYan,TianLi,QiaoMinghua,LiHui,LiHexing,FanKangnian(1.DepartmentofChemistryandShanghaiKeyLaboratoryofMolecularCatalysisandInnovativeMaterials,FudanUniversity,Shanghai200433,China;2.DepartmentofChemistry,ShanghaiNormalUniversity,Shanghai200234,C
4、hina)[Abstract]AseriesofamorphousCoFeBalloycatalystswithdifferentFecontentswerepreparedbyachemicalreductionmethod,andcharacterizedbymeansofICP,BET,XRD,TEM,DSC,XAS,XPSandH2-TPD.Thecatalystswereusedinliquidphasehydrogenationofcinnamaldehyde,andtheresultsshowedthatintroductionofFetoCoBcatalyste
5、ffectivelyimprovedtheselectivityandyieldtocinnamylalcoho.lOntheoptimalCo54.2Fe13.6B32.2catalys,tthecinnamylalcoholyieldcouldreach95.3%,whichwasmuchhigherthanthatonCoBcatalys.tAccordingtothecharacterizationresults,itwasfoundthattheintroductionofFeintotheCoBcatalystcouldadjusttheproportionbetw
6、eenthestronglyandweaklyboundhydrogensbyincreasingtheweaklyboundhydrogen.Ontheotherhand,theintroductionofFecoulddecreasetheactivesitesize,whichwouldbebeneficialtoheighteningtheselectivitytocinnamylalcoho.l[Keywords]amorphousalloycatalys;tcobal;tiron;boron;cinnamaldehyde;cinnamylalcoho;lselect
7、ivehydrogenation肉桂醇作为香精香料、医药、食品及其他精细抑制烯基在催化剂表面的吸附,从而制备高选择性[6-9]化工产品生产的重要原料和中间体,在有机合成中的,-不饱和醛加氢催化剂。[1-3]有广泛的应用。目前工业上主要通过异丙烯基非晶态合金具有长程无序、短程有序的独特结铝或苄醇铝直接还原肉桂醛生产肉桂醇,该方法不仅生产成本高,且产生环境污染,因此采用多相催[收稿日期]2011-02-09;[修改稿日期]2011-04-22。化剂催化肉桂醛加氢制备肉桂醇更符合原子经济[
