Ca3Co4O9+δ基热电材料的制备及其性能研究.pdf

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1、Ca3C0409+6基热电材料的制备及其性能研究SynthesisandthermoelectricpropertiesofCa3C0409+6一basedcomposites2011年4月合肥工业大学本论文经答辩委员会全体委员审查，确认符合合肥工业大学硕士学位论文质量要求。答辩委员会签名：(工作单位、职称)主席：以似时昀涨本佗孑z牡乃『)元·弘戒委员：貅乙奶分扣暇今肥≯微芳积牧别删舍删学狮挝导师：矸双嗲k搿六瑶移j翻三久碡pⅣ／秘扪独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已

2、经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得佥月巴王些太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：签字日期9卅年忉归学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解金蟹王些太堂有关保留、使用学位论文的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权金罡互业太堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：彩锄哥签字日期：Ⅻf年争月／垆学

3、位论文作者毕业后去向：工作单位：通讯地址：一名：竹易签字日期：加，f年心月厂珀电话：邮编Ca3C0409+6基热电材料的制备及其性能研究摘要Ca3C0409+6基热电材料是一种将热能和电能相互转化的氧化物热电材料，它具有类似NaC0204复杂的层状结构，由岩盐型CazC003层和Cdl2型C002层沿C轴交替排列而成。与传统合金热电材料相比，Ca3C0409+6基热电材料在1000K以上仍能够在空气和氧气中保持性能稳定，因此作为热电材料的应用潜力很大。本论文采用自蔓延法制备了纯相的P型Ca3C0409+6基热电材料，用甘氨酸．硝酸盐工艺和传统固相反应分别合成了SSC(Smo．4Sr

4、o．6C003)和SDB((Smo．2Bi0．8)203)粉末材料。通过普通的粉末冶金工艺制备了SSC或SDB混合掺杂的Ca3C0409+6各组分的热电块体材料，系统的研究了掺杂量的改变和各温度范围对Ca3C0409+s基热电材料的性能影响。本论文研究取得的结果如下：1．采用自蔓延法成功地合成了Sm、Na共掺杂的Ca2．7-xNa,,Smo．3C0409+6(x=0，0．1，0．15，O．2)氧化物热电材料粉末，经粒度分布测试可知平均粒径在4．5“m左右，其中Ca2．5Nao．2Smo．3C0409+6粉末煅烧后的粒径大概500nm，说明白蔓延法合成的粉体存在物理与化学方面的团聚。

5、相比于其他传统合成方法，自蔓延法合成的粉末颗粒细小，分布较均一，压制性能更好，并且自蔓延法合成操作简单，成本低廉。合成粉末经过冷压烧结获得的相对密度较高，一般相对密度在80％左右。实验试样电阻率P、Seebeck系数的测试结果表明，Seebeck系数随着Na元素的掺杂量的增加而降低；Ca2．5Nao．2Sm0．3C0409+6试样在T=973K时，p达最小值6．044mr2·cm，功率因子达到最大值5．09x10。6Wm以K～。2．Ca2．5Nao．2Smr3C0409+6粉末的压形规律遵循黄培云压形方程，其非线性指数m=4．0003l7较大，粉末的硬化趋势较强，而极小的压制模量M

6、(O．095223MPa)表明合成的Ca2．5Nao．2Smo．3C0409+6粉末具有很好的压制性，有利于制各较好的热电材料。3．采用传统固相反应法合成的SDB粉末机械混合掺杂到自蔓延法合成的Ca3C0409+6基体中制备Ca3C0409+8／SDB复合材料。SDB是氧离子导体化合物，导电载流子与Ca3C0409+5基体相同，而SDB是分子量较大的化合物且具有较高的Seebeek系数。实验结果表明：经SDB掺杂过后的试样电阻率改变量不大，且Seebeck系数也得到一定程度的提高；掺杂4％SDB的Ca3C0409+5样品在T=923K时，Seebeck系数为182．71肛V／K；在

7、973K时，功率因子达最大值3．63x10。6Wm。1K。2。4．采用甘氨酸．硝酸盐法合成的SSC粉末机械混合到自蔓延法合成的Ca3C0409+6基体中制备Ca3C0409+#SSC复合材料。SSC材料是中温固体氧化物燃料电池中常用的阴极材料，具有优良的导电性(在773K时电导率达2700S·cm“)。实验结果表明：Ca3C0409+6／SSC试样在T<800K的温度区间内，混合掺杂SSC的试样的电阻率性能优于未掺杂试样，特别是在473K时，所有掺杂SSC的试样的电阻