mg2sn基热电材料的制备及其性能优化

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1、摘要热电材料是一种能够实现热能和电能之间直接转换的功能材料，理想的热电材料不仅应有较高的热电优值刀值，还应环境友好和成本低廉。M92Sn基热电材料因组成元素无毒、来源丰富及其独特的物理性质，是公认的中温域(400．800K)优秀的新型半导体热电材料。本论文针对M92(Si，Sn)基和M92(Ge，Sn)基热电材料的特点，系统研究了等化学计量制备、相结构及，2型和P型掺杂优化，主要取得如下成果：通过经济简单的B203助熔剂法制备M92Sio．4Sno．6热电材料，实验结果表明，适量的Mg过量有助于获得

2、单相材料，‘其中Mg过量为4％的单相试样显示了最低的热导率和晶格热导率。B203助熔剂法制备得到不同Si／Sn比M92Sil呵Sm实验数据显示，其室温固溶间隙为0．2墨Sn50．45，不同于早期文献报道，这与材料制备方法和Mg过量都有关系。M92Sil呵Sm基热电材料在固溶间隙的边界处取得较好的热电性能，其中M92Sio．55Sno．45获得此体系中的最低晶格热导率1．4W·m-1．K-1。钽管封装法可重复制备系列M92Gel吖Sm单相材料，表明MgEGel呵Sm体系不存在固溶间隙。M92Geo．4

3、Sno．6的Seebeck系数易于在高温区由n型转变为P型说明其适合进行P型掺杂改性；M92Geo．5Sno．5具有最低的晶格热导率2．0W·m-1·K-1。B203助熔剂法制备的M92Sio．55-xSno．45Sh和M92Sio．6Sno．铀Im基热电材料均是刀型传导。Sb掺杂试样热导率虽有所增加，但电学性能得到很大提高，所有掺杂试样的热电优值刀值均有明显提高，在高温区达到最大值Zk戤=0．6。重复测试和退火试样电导率都降低，说明试样在测试和退火过程中可能存在Mg挥发，但退火试样Seebeck系

4、数的提升使z丁值略有上升。与sb掺杂试样不同，In掺杂试样热导率下降，电导率随掺杂量的增加而逐渐降低。钽管封装法制备得到的Ag掺杂M92《Sio．5Sno．5A＆和M92如eo．4Sno．6A＆热电材料均成功转变为P型传导，并且电学性能得到明显的提高，同时因为Ag掺杂引起的缺陷散射作用增强，所有掺杂试样的热导率均下降。热电优值刀值都得到明显的改善，其中MgI-98Geo．4Sno．6Ago．02在700K达到最大值Z％舣=0．4。关键词：热电材料，M92Sn，固溶间隙，热电性能，助熔剂法I．．．．．

5、．．一thermalconductivity．TheexperimentaldataofM92SildSmpreparedbyB203·fluxmethodshowthatamiscibilitygapexistsat0．2

6、cess．M92Sil吖Snx-basedthermoelectricmaterialsintheboundaryofmiscibilitygapachievebeRerperformance，andM92Sio．55Sno．45obtainstheminimumlatticeconductivityof1．4W·m-1．K．1．M92Gel吖Sm-basedthermoelectricmaterialshavebeenpreparedbYtherepatableTa-tubemethod．This

7、indicatesthatthereisnotmiscibilitygapinMgaGel吖Smsystem．AndM92Ge0．4Sno．6issuitabletoP-typedoped，becauseitsSeebeckcoefficientofn-typeinthehightemperatureregionisapttotransformintoP—type；M92Geo．5Sno．5obtainstheminimumlatticeconductivityof2．0W·m-1．K．1．Thes

8、amplesofM92Si0．55吖Sn0．458bxandM92Sio．6Sno．4JnxpreparedbyB203-fluxmethodare聆一够pesemiconductor．TheconductivityofM92Sio．55呵Sno．458bxincreases，butitselectricalperformaceisimproveddramatically,anditsZTvalueissignificantlyincreased，achievingZ