mg2sn基热电材料制备及其性能优化

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1、摘要热电材料是一种能够实现热能和电能之间直接转换的功能材料，理想的热电材料不仅应有较高的热电优值刀值，还应环境友好和成本低廉。M92Sn基热电材料因组成元素无毒、来源丰富及其独特的物理性质，是公认的中温域(400．800K)优秀的新型半导体热电材料。本论文针对M92(Si，Sn)基和MgE(Ge，Sn)基热电材料的特点，系统研究了等化学计量制备、相结构及，2型和P型掺杂优化，主要取得如下成果：通过经济简单的B203助熔剂法制备M92Sio．4Sno．6热电材料，实验结果表明，适量的Mg过量有助于获得单相材料，‘其中Mg过量为4％的

2、单相试样显示了最低的热导率和晶格热导率。B203助熔剂法制备得到不同Si／Sn比M92Sil叮Sm实验数据显示，其室温固溶间隙为0．2_

3、其适合进行P型掺杂改性；M92Geo．5Sno．5具有最低的晶格热导率2．0W·m-1·K-1。B203助熔剂法制备的M92Sio．55吖Sno．45Sh和M92Sio．6Sno．onx基热电材料均是刀型传导。Sb掺杂试样热导率虽有所增加，但电学性能得到很大提高，所有掺杂试样的热电优值刀值均有明显提高，在高温区达到最大值觋。。。=0．6。重复测试和退火试样电导率都降低，说明试样在测试和退火过程中可能存在Mg挥发，但退火试样Seebeck系数的提升使z丁值略有上升。与sb掺杂试样不同，In掺杂试样热导率下降，电导率随掺杂量的增加而逐

4、渐降低。钽管封装法制备得到的Ag掺杂M92《Sio．5Sno．5A＆和M92如eo．4Sno．6A＆热电材料均成功转变为P型传导，并且电学性能得到明显的提高，同时因为Ag掺杂引起的缺陷散射作用增强，所有掺杂试样的热导率均下降。热电优值ZT值都得到明显的改善，其中M91．98Geo．4S110．490．02在700K达到最大值‰=O．4。关键词：热电材料，M92Sn，固溶间隙，热电性能，助熔剂法AbstractThermoelectrical(‘IE)materialsarefunctionalmaterialsforthermal

5、-to-electricalenergyconversion．AnidealTEmaterialshouldnotonlyhaveahi曲ZTbutalsobeeco—friendlyandlow-cost．M92Sn-basedTEmaterialsarenewpromisingclassTEmaterialsin400-800Ktemperaturerangeastheirconstituentelenrnentsarenontoxic，abundantlyavailableandtheirspecialphysicalpro

6、perties．Inthisthesis，forthecharacteristicsoftheM92(Si，Sn)-basedandM92(Ge，Sn)-basedthermoelectricmaterials，thesystemstudysonthemabouttherelationshipsamongthepreparationofstoichiometry，phasestructure，the玎-typeandp-typedopingoptimizationarecoverd．Themainresultsaresummari

7、zedasfollows：TheexperimentaldataofM92Si0．45110．6thermoelectricmaterialspreparedbytheeconomicalandsimpleB203一fluxmethodindicateagoodamountofMgexcessisbeneficialforsingle—phasematerials，andthesingle-phaseM92Si0．4Sno．6州thMgexcessof4％obtainstheminililllmthermalconductivit

8、yandtheminimumlatticethermalconductivity．TheexperimentaldataofM92Sil晴SmpreparedbyB203·fluxmethodshowthatamiscibilitygapexist