精细硅化物热电材料制备技术及其热电传输性能的研究

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1、------------------------------------------------------------------------------------------------精细硅化物热电材料制备技术及其热电传输性能的研究声尸明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：壅璺乏咝日期：垄侈：／

2、哆关于学位论文使用权的说明本人完全了解太原理工大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它子复制手段复制并保存学位论文；③学校可允许学位论文被查阅或借阅；④学校可以学术交流为目的，复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容（保密学位论文在解密后遵守此规定）。作者签名：丝盔盟日期：２Ａ｜；．，、学导师签名：二垃三奠ｌＬ日期：加，，．‘．铲太原理工大学博士研究生学位论文精细硅化物热电材料制备技术及其热电传输性能的研究摘要———————

3、———————————————————————————————------------------------------------------------------------------------------------------------热电材料是一种通过固体内部载流子运动可直接将热能转化成电能，反之可以利用电能制冷的新能源材料。随着人类能源问题日渐突出和新能源材料的迅速发展，热电转换技术领域成为全球关注的焦点。利用工业余热发电是硅化物中温区（４００．８００Ｋ）热电材料的一个重要应用，在大规模高品质的新能源应用领域具有

4、广阔的应用前景。本文从制备工艺、原料选择、掺杂改性和微观结构控制等方面对硅化物热电材料进行了系统研究。采用电场激活压力辅助合成（ｆｉｅｌｄ．ａｃｔｉｖａｔｅｄｐｒｅｓｓｕｒｅ—ａｓｓｉｓｔｅｄｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ＦＡＰＡＳ）制备技术，在确定粉末预处理、温度和压力等参数的基础上，重点研究了电流参数对硅化物热电材料微观结构和热电传输性能的影响，设计了无电流（ＮＣＳ）、低电流（ＬＣＳ）和高电流（ＨＣＳ）三种加热模式进行对比试验。试验结果表明，电流加热升温速度快和特殊的温度场分布有利于烧结过程中粉体内部的气体排出，制备出的试样致密度高和电导率

5、高；烧结过程中电流和电场的存在促进了反应粉末之间的物质迁移，降低了反应温度，有效控制了粉末颗粒在烧结过程中的长大；发现强电场和大电流大可促使晶粒定向生长。以Ｍｇｒｔ２粉替代Ｍｇ粉作为原料采用反应烧结法制备了精细Ｍ９２Ｓｉ热电材料，研究了ＭｇＨ２与Ｓｉ粉反应过程的配比值以及温度、保温时间、气体保护、副产物收集等工艺参数对产物性能的影响。实验结果表明，反应烧结法可有效消除产物中的ＭｇＯ杂相，提高产物纯度；由于反应时自身分解和反应温度较低的特点，产物的——————————————————————————————————————-------

6、-----------------------------------------------------------------------------------------晶粒尺寸易于控制，可制备出纳米级的精细ＭｇａＳｉ粉体和块体材料。ＭｇＯ杂质的减少和晶粒尺太原理工大学博士研究生学位论文寸的纳米化都使Ｍ９２Ｓｉ热电材料的热电性能有了较大的提高。研究了Ｃｕ、Ｃｏ和Ｍｎ元素掺杂对硅化物热电材料性能的影响。通过Ｃｕ掺杂缩短了［３－ＦｅＳｉ２材料的制备时间，通过Ｃｏ和Ｍｎ元素的掺杂分别制备了ｎ型和Ｐ型１３－ＦｅＳｉ２基热电材料且大幅提

7、升了功率因子值。针对掺杂改性Ｍｇ—Ｓｉ基热电材料使最佳热电性能向高温区偏移的现象，研究了重金属Ｓｂ、过渡金属Ｙ和Ｓｃ掺杂的温度特性。实验结果表明过渡金属Ｙ和Ｓｃ掺杂Ｍｇ．Ｓｉ材料热电性能影响的主要温区低于重金属Ｓｂ影响的主要温区，可以在不降低热电传输性能的前提下，将材料的最佳ｚＴ值控制在６００Ｋ以内。关键字：ＦＡＰＡＳ；热电材料；硅化物；掺杂改性；氢化镁太原理工大学博士研究生学位沦文ＴＨＥＳＴＵＤＹｏＮＰＲＥＰＡＲＡＴＩｏＮＡＮＤＴＨＥＲＭｏＥＬＥＣＴＩＵＣＦＩＮＥＳＩＬＩＣＩＤＥＴＲＡＮＳＰｏＲＴＰＲｏＰＥＲＴＩＥＳｏＦＭＡＴＥＲＩ

8、ＡＬＳＡＢＳＴＲＡＣＴＴｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉａｌｉｓ——————————————————————————————————————-------------------------------------