双原子掺杂的B-Al-MCM-41介孔催化剂的制备及其对β-蒎烯二聚反应的高选择性催化.pdf

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1、２０１７年第２５卷合成化学Ｖｏｌ．２５，２０１７第１０期，７９７～８０２ＣｈｉｎｅｓｅＪｏｕｒｎａｌｏｆＳｙｎｔｈｅｔｉｃＣｈｅｍｉｓｔｒｙＮｏ．１０，７９７～８０２·研究论文·双原子掺杂的B-Al-MCM-41介孔催化剂的制备及其对β-蒎烯二聚反应的高选择性催化１，２１１，２２１*２*张松，史庆昊，徐超，贾玉香，建方方，孙伟之（１．青岛科技大学化学与分子工程学院，山东青岛２６６０４２；２．中国科学院青岛生物能源与过程研究所，山东青岛２６６１０１）摘要：采用水热法制备了双原子掺杂的介孔催化剂Ｂ-Ａｌ-ＭＣＭ-４１（1），其结构经ＴＥＭ，ＦＩ

2、-ＩＲ，ＸＲＤ，Ｎ２-吸附脱附和ＮＨ３-ＴＰＤ表征。并研究了1对β-蒎烯二聚反应的催化性能。结果表明：1具有高度有序的介孔结构和两个协同的酸性位点（Ｂ和Ａｌ）。1对β-蒎烯二聚反应的催化活性优于Ｂ-ＭＣＭ-４１和Ａｌ-ＭＣＭ-４１。1用量为２％时，二聚产物的产率高达６２．８２％。循环使用４次，1的催化性能基本不变。关键词：双原子掺杂；Ｂ-Ａｌ-ＭＣＭ-４１；介孔材料；制备；β-蒎烯二聚反应；催化性能中图分类号：Ｏ６１４．３；Ｏ６３１．５文献标志码：ＡDOI：１０．１５９５２／ｊ．ｃｎｋｉ．ｃｊｓｃ．１００５-１５１１．２０１７．１０．１７０

3、４２PreparationofDouble-dopedB-Al-MCM-41MesoporousCatalystandItsHighlySelectiveCatalyticPropertyforDimerizationofβ-Pinene１，２１１，２ＺＨＡＮＧＳｏｎｇ，ＳＨＩＱｉｎｇ-ｈａｏ，ＸＵＣｈａｏ，２１*２*ＪＩＡＹｕ-ｘｉａｎｇ，ＪＩＡＮＦａｎｇ-ｆａｎｇ，ＳＵＮＷｅｉ-ｚｈｉ（１．ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙａｎｄＭｏｌｅｃｕｌａｒＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＱｉｎｇｄａｏＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃ

4、ｈｎｏｌｏｇｙ，Ｑｉｎｇｄａｏ２６６０４２，Ｃｈｉｎａ；２．ＱｉｎｇｄａｏＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＢｉｏｅｎｅｒｇｙａｎｄＢｉｏｐｒｏｃｅｓｓＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｑｉｎｇｄａｏ２６６１０１，Ｃｈｉｎａ）Abstract：ＴｈｅｄｉａｔｏｍｉｃｍｏｄｉｆｉｅｄｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓｍａｔｅｒｉａｌＢ-Ａｌ-ＭＣＭ-４１ｃａｔａｌｙｓｔ（1）ｗａｓｐｒｅｐａｒｅｄｂｙｔｈｅｈｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌｍｅｔｈｏｄ．ＴｈｅｓｔｒｕｃｔｕｒｅｗａｓｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄｂｙＴＥＭ，ＦＴ-ＩＲ，ＸＲＤ，

5、Ｎ２-ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎａｎａｌｙｓｉｓａｎｄＮＨ３-ＴＰＤ．Ｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｐｒｏｐｅｒｔｙｏｆ1ｏｎｔｈｅｄｉｍｅｒｉｚａｔｉｏｎｏｆβ-ｐｉｎｅｎｅｗａｓｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄａｓｗｅｌｌ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔ1ｈａｓｈｉｇｈｌｙｏｒｄｅｒｅｄｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｔｗｏｃｏｏｐｅｒａｔｉｖｅａｃｉｄｓｉｔｅｓ（ＢａｎｄＡｌ）．1ｅｘｈｉｂｉｔｅｄｈｉｇｈｅｒｃａｔａｌｙｔｉｃｐｒｏｐｅｒｔｙｔｈａｎＢ-ＭＣＭ-４１ａｎｄＡｌ-ＭＣＭ-４１．Ｔｈｅｙｉｅｌｄｏｆβ-ｐｉｎｅｎｅｄｉ

6、ｍｅｒｉｚａｔｉｏｎｐｒｏｄｕｃｔｃｏｕｌｄｒｅａｃｈｕｐｔｏ６２．８２％ｕｎｄｅｒａｌｏｗｃａｔａｌｙｓｔｄｏｓａｇｅｏｆ２％．Ｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｐｒｏｐ-ｅｒｔｙｏｆ1ｒｅｍａｉｎｓｔａｂｌｅａｆｔｅｒｒｅｃｙｃｌｉｎｇｆｏｒｆｏｕｒｔｉｍｅｓ．Keywords：ｄｉａｔｏｍｉｃｄｏｐｅ；Ｂ-Ａｌ-ＭＣＭ-４１；ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓｍａｔｅｒｉａｌ；ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ；β-ｐｉｎｅｎｅｄｉｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ；ｃａｔａｌｙｔｉｃｐｒｏｐｅｒｔｙ［１］松节油是一种来源丰富的可再生资源，蒎烯泛应用。此外，蒎烯还能通过聚合反应，制备

7、［２－３］［４］是其最重要的成分之一。蒎烯具有特殊的环状双高分子量的萜烯树脂。２０１０年，Ｈａｒｖｅｙ等键结构，在有机合成、制药和化妆品等行业中有广以酸性蒙脱土ＭＭＴＫ-１０，全氟磺酸树脂Ｎａｆｉｏｎ和收稿日期：２０１７-０３-０２；修订日期：２０１７-０９-０１基金项目：山东省自然科学基金资助项目（ＺＲ２０１６ＢＱ３９）作者简介：张松（１９９２－），男，汉族，江苏徐州人，硕士研究生，主要从事新材料合成的研究。Ｅ-ｍａｉｌ：１２５５１０７２４２＠ｑｑ．ｃｏｍ通信联系人：建方方，教授，Ｅ-ｍａｉｌ：ｆｆｊ２０１３＠１６３．ｃｏｍ；孙伟之，副研

8、究员，Ｅ-ｍａｉｌ：ｓｕｎｗｚ＠ｑｉｂｅｂｔ．ａｃ．ｃｎ—７９８—合成化学Ｖｏｌ．２５，２０１７［２４］大分子离子交换树脂Ａｍｂｅｒｌｙｓｔ-１５为催化剂，研１．２1的制备究了蒎