无金属氮硫双掺杂介孔碳氧还原催化剂的制备及其催化机理研究

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1、无金属氮硫双掺杂介孔碳氧还原催化剂的制备及其催化机理研究石晶晶，乔锦丽*(东华大学环境科学与工程学院，上海201620)摘要：本文通过在高温下热解FeSO4-PEI-SiO2混合物并采用HF沥虑除去模板剂的途径，成功制备了氮、硫双掺杂介孔碳氧还原催化剂：FeSO4-PEI,(FeSO4-PEI)L和(FeSO4-PEI)LH。采用扫描电子显微镜（scanningelectronmicroscopy）、X-射线衍射（X-raydiffraction）、低温氮气吸附、X-射线光电子能谱分析（X-rayphotoelectronspectroscopy）等手段研究了包括二次酸

2、洗和二次加热在内的后处理方式对催化剂活性的影响，并采用旋转圆盘电极和旋转环盘电极研究了催化剂的氧还原反应动力学参数和反应机理。本文制备的三种催化剂均在酸性条件下显示了良好的氧还原催化活性。其中，(FeSO4-PEI)LH具有最高的比表面积（1064m2g-1），并且显示了最好的氧还原催化活性（半波电位为0.68V）和选择性（电子转移数大于3.76）。此外，提高催化剂的电极载量可以有效地提高氧还原催化活性；载量为800μgcm-2的电极显示了可与商业Pt/C催化剂相比较的催化活性。由二次酸洗和二次加热导致的活性位（包括pyridinc-N,graphitic-Nandth

3、iophene-S）的净化和碳基体的改变可能共同促进了(FeSO4-PEI)LHORR性能的提高。关键词：氮硫双掺杂、介孔碳、氧还原反应、质子交换膜燃料电池Email:shijingjng19@163.com;Tel:+86-21-67792379;ThisworkwassupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina(21173039);theInnovationProgramoftheShanghaiMunicipalEducationCommission(14ZZ074);GraduateThesisInn

4、ovationFoundationofDonghuaUniversity(EG2014015)国家自然科学基金(21173039),上海市教育部创新项目(14ZZ074),东华大学硕士创新基金(EG2014015)Nitrogenandsulfurco-dopedmesoporouscarbonmaterialsashighlyefficientelectrocatalystsforoxygenreductionreactionJingjingShi,JinliQiao*CollegeofEnvironmentalScienceandEngineering,Donghu

5、aUniversity,2999Ren’minNorthRoad,Shanghai201620,P.R.ChinaAbstract:Nitrogenandsulfurco-dopedmesoporouscarbonmaterialsaresynthesizedbypyrolyzingFeSO4+poly(ethyleneimine)+templateSiO2mixtureatahightemperaturewithoutadditionaldopantprecursors.Forpost-treatment,acidleachingisusedtoremovetheme

6、tal,andtheheat-treatmentistailoredtooptimizethecatalyticactivityofthecatalyststowardtheoxygenreductionreaction(ORR)inacidicsolution.Scanningelectronmicroscopy,X-raydiffraction,low-temperatureN2adsorption,X-rayphotoelectronspectroscopyandinductivelycoupledplasmaareusedtocharacterizethecat

7、alysts’morphologies,structures,andcompositions.Rotatingdiskelectrodeandrotatingring-diskelectrodetechniquesareemployedtoquantitativelyobtaintheORRkineticconstantsanddeterminethereactionmechanisms.TheORRactivityishighlyimprovedbyreheatingthecatalystafterH2SO4leaching(theim