过渡金属氮掺杂碳基材料的制备及其电催化氧还原性能的研究

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1、１的巧学校代码：密级！保巧期限！ｙ、，硕±学位论文过渡金属氮慘杂碳基材料的制备及其电催化氧巧原性簾的研究Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｏｆｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｍｅｔａｌｎｉｔｒｏｇｅｎｄｏｐｅｄｃａｒｂｏｎｂａｓ切ｍａｔｅｒｉａｌｓａｎｄｔｈｅｉｒｅｌｉｃａｃｔｖｉｔｙｆｏｒｏｘｙｎｌｅｃｔｒｏｃａｔａｙｔｉｇｅｒｅｄｕｃｔｉｏｎｒｅａｃｔｉｏｎ．．．学号Ｃ１４２０１００２姓名苗洁—级学科化学二级学科无祝化学指导教师巧玉华教授完成时间２０１７年５月＇．■独创性声明本

2、人声明所呈交的学位沦文是本人在导师指导下迸行的巧究工作及取得的，研究成果。据我所知，除了文中特别加标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人臣经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得安徽大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。；兴曰学位论文作者签名：等游签字曰期ｎ年月７学位论文版权使用授权书本学位论义作者完全了解安徵大学有关保留、使巧学位论文的规定，有权保留并向国家有关部口或机构送《论文的复印件和禮盘，允许论文被查巧和借阅。本人授权安徽大学可Ｗ将学位论文的全部或部分内容

3、编入有关数据库进行检’索ｋ、汇编学位论文。，可乂采用影印、缩印或扫描等复制手段保存（傑密的学位论文在解密后适巧本授：权书）；ｖＴ；学位论文作者签矣？＼勺导师签名■签字曰期：兴年《月曰签字曰期：為年／月７曰｜］］搞要一燃料电池作为最具前景的能源转换技术之，具有能量转化效率高、环境友一好等优点，在电化学反应，备受研究者的青睐。它是种离效利用氨能的新能源中能直接将化学能转换为电能的装置。因此阴极氧还原反应（ＯｘｅｎＲｅｄｕｃｔｉｏｎｙｇＲｅａｃｔｉｏｎ，ＯＲＲ）在燃料电池中显得十分重要，其中，贵金属催化剂依然是当前性能最好的阴极ＯＲＲ催化

4、剂。然而，由于这些贵金属催化剂在自然界中储存量及其稀少、价格非常昂贵Ｗ及迟滞的动力学效应等，严重限制了燃料电池商业化、应用。因此，开发和探索价格低廉、资源丰富商效、耐用的非贵金属ＯＲＲ催化剂显得十分重要，具有非凡的现实意义和应用前景。在目前研巧的阴极ＯＲＲ催化剂中，非贵金属碳基傕化剂Ｗ其窩效的傕化活性和稳定性及高超抗甲醇毒性等特点，成为学术界广泛研巧的课题。基于非贵金、属碳基催化剂的研巧现状及本课题组的工作基础，本论文选用碳纳米管琼脂为主要的碳源，通过几种不同的方法将杂原子惨入过渡金属碳骨架中，成功制各了一系列高效的过渡金属碳基ＯＲＲ催化剂。主要工

5、作内容和成果包括Ｗ下几个方面：１．碳纳米管、氨基横酸钻、二腊二胺为原料，采用简单的超声分散、蒸发溶剂的方法制备前躯体复合物，并经过高温热解成功制备了氮、硫双渗杂错／碳催化剂。通过扫描电镜、透射电镜、Ｘ射线衍射、ＢＥＴ比表面积测试等对最终产物进行表征，并分别在碱性和酸性溶液中测试最终产物的ＯＲＲ性能。电化学测试结果表明，ＯＲＲ性能，极限扩，在碱性溶液中典型催化剂表现出优异的－２－Ａ散电流可达５．４３ｍｃｍ，电子转移数接近４，抗甲醇毒性和长期稳定性也非常好。此外，典型催化剂在酸性条件下的电傕化性能也比较好。送种介孔纳米管状一氮、硫双惨杂钻催化剂在电催

6、化氧还原领域有定的应用前景。一２．Ｗ乙醜丙丽铁和生物质琼脂为前躯体，通过简单的自我膨胀过程制备了（标记为Ｆｅ／Ｃ－ＮＡ）种新颖的泡沫状的碳化铁氮惨杂琼脂材料。立酷丙丽铁可Ｗ均匀的分散在琼脂中，避免了纳米粒子的团聚现象。这种方法制备的催化剂具有２＇ｉ非常大的比表面积（１３２７．７ｍｇ），氮渗杂量可达到３．０９％。其中典型催化剂－泡沫状的网络结构使其导电性提高，能够促进离子和电子的传输，有利于ＦｅＣ活性位点形成。在碱性溶液中，我们制备的代表性催化剂表现出优异的电催化氧Ｉ过渡金属氮渗杂碳基材料的制备及其电催化氧还原性能的研究还原性能－５业Ｐｔ／Ｃ

7、（２０ｗｔ％）相当．３４ｍＡ，起始电位与商，极限扩散电可达到’２业‘２ｃｍＰｔ／Ｃ的５．４７ｍＡｃｍ催化剂显示出优异的抗甲醇性能，略低于商；典型，同时稳定性测试表明经过５０００次循环之后极限扩散电流依然可Ｗ保持９１．４％，ＯＲＲ反应几乎全部按四电子过程进巧。典型催化剂在酸性溶液中同样具有较好的氧还原催化性能、稳定性和抗甲醇性能。一３．Ｗ二茂铁作为铁源，通过水热、高温热解的Ｈ步法，成功制备维竹节状氮惨杂碳纳米管负载铁基纳米粒子