氮掺杂碳纳米管的制备及其氧还原性能研究.pdf

《氮掺杂碳纳米管的制备及其氧还原性能研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、氮掺杂碳纳米管的制备及其氧还原性能研究曹泰2016年1月中图分类号：TH145.1UDC分类号：540氮掺杂碳纳米管的制备及其氧还原性能研究作者姓名曹泰学院名称材料学院指导教师张加涛教授答辩委员会主席曹茂盛教授申请学位工学硕士学科专业材料科学与工程学位授予单位北京理工大学论文答辩日期2016年1月Fabricationofnitrogen-dopedcarbonnanotubesandtheirelectrocatalystsforoxygenreductionCandidateName：TaiCaoSchoolorDepartment:Mat

2、erialScienceandEngineeringFacultyMentor:Prof.JiataoZhangChair,ThesisCommittee：Prof.MaoshengCaoDegreeApplied:MasterofMater.Sci.andEng.Major：MaterialScienceandEngineeringTheDateofDefence：January,2016研究成果声明本人郑重声明：所提交的学位论文是我本人在指导教师的指导下进行的研究工作获得的研究成果。尽我所知，文中除特别标注和致谢的地方外，学位论文中不包含其

3、他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京理工大学或其它教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的合作者对此研究工作所做的任何贡献均已在学位论文中作了明确的说明并表示了谢意。特此申明。签名：日期：北京理工大学研究生学位论文摘要近年来，关于各种用于氧还原反应（ORR）的非贵金属电催化剂的研究越来越广泛。发展一种简单有效的方法，合成性能上优于商业铂碳的非贵金属催化剂，具有非常重要的科学意义与应用价值。本文提出了一种简便、低成本、可以大规模合成的方法制备氮掺杂的碳纳米管，并对其ORR性能进行了研究。主要取得研究成果及创新点如下：1．通

4、过煅烧醋酸钴和三聚氰胺的混合物，得到了一种均匀的氮掺杂（N-doped）的顶部封装钴纳米粒子的竹节状碳纳米管（NBCNT）。这种均匀的氮掺杂的竹节状碳纳米管表现出优于商业Pt/C的氧还原催化性能。最终扩散电流达到5.48mA/cm2，优于商业Pt/C的4.91mA/cm2；起始电位-0.0067V，优于商业铂碳的-0.019V；半波电位比商业铂碳大34mV。从以上性能得出，制备的氮掺杂竹节状碳纳米管在氧还原催化反应活性上优于商业铂碳。2．相比于高效的Pt/C催化剂，氮掺杂竹节状碳纳米管表现出更高的甲醇耐受性以及长时间循环的稳定性。氮掺杂竹节状碳

5、纳米管表现出在酸中的化学稳定性以及在酸性环境中不错的氧还原催化性能。极限扩散电流接近于商业Pt/C的大小。研究发现这是由于保护性的石墨碳层提供的耐酸性。其优异的氧还原催化性能来源于其规整的形貌、独特的竹节状结构、氮掺杂造成的较高的缺陷密度以及钴纳米粒子和包裹保护石墨层之间的协同效应。这种合成ORR催化剂的简便方法，催化剂的新结构，为发展低成本、高性能的ORR催化剂开辟了新途径。关键词：过渡金属，电催化剂，碳纳米管，非贵金属催化剂，氧还原反应I北京理工大学研究生学位论文AbstractInrecentyears,variousnon-precio

6、usmetalelectrocatalystsfortheoxygenreductionreaction(ORR)havebeenextensivelyinvestigated.Thedevelopmentofanefficientandsimplemethodtosynthesizenon-preciousmetalcatalystswithORRactivitysuperiortothatofPtisextremelysignificantforlarge-scaleapplicationsoffuelcells.Here,wedevelo

7、pafacile,low-cost,andlarge-scalesynthesismethodforuniformnitrogen-doped(N-doped)CNTs(NBCNT)andinvestigatetheORRactivitiesofCo-NBCNT.Themainworkareaslistfollows:1.Theuniformnitrogen-dopedbamboo-likeCNTswithConanoparticlesencapsulatedatthetipswaspreparedbyusinginexpensivemelam

8、ineandcobaltacetateasprecursorsthroughasimplethermaltreatment.TheuniformNBC