喷雾干燥法制备氮掺杂孔介石墨烯球及氧还原性能的研究

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1、学校代号10532学号S141101057分类号密级不保密硕士学位论文喷雾干燥法制备氮掺杂介孔石墨烯球及氧还原性能的研究学位申请人姓名肖鹏宇培养单位化学化工学院导师姓名及职称张明副教授学科专业化学工程与技术研究方向氧还原催化剂论文提交日期2018年5月学校代号：10532学号：S141101057密级：不保密湖南大学硕士学位论文喷雾干燥法制备氮掺杂介孔石墨烯球及氧还原性能的研究学位申请人姓名肖鹏宇导师姓名及职称张明副教授培养单位化学化工学院专业名称化学工程与技术论文提交日期2018年05月论文答辩日期2018年05月答辩委员会主席胡家文教授TheOxygenReducti

2、onReactionPropertyofNitrogen-DopedMesoporousGrapheneSpheresPreparedbySprayDryingByXIAOPengyuB.S.(HunanUniversity)2014AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringinChemicalEngineeringandTechnologyintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorAssoc

3、iateProfessorZhangMingMay,2018湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部

4、或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密□，在______年解密后适用本授权书。2、不保密。（请在以上相应方框内打“√”）作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日Ⅰ喷雾干燥法制备氮掺杂介孔石墨烯微球及其氧还原性能的研究摘要氧还原（ORR）反应是发生在燃料电池阴极的化学反应，它十分的关键。作为促进氧还原反应的重要因素，研发出性能优异、耐用的氧还原催化剂是尤为重要的。本文的研究内容着重于氧还原催化剂，并聚焦于氮掺杂石墨烯材料。首先，本文详细讲述了燃料电池的工作原理以及结构组成。还介绍了氧还原反应，以

5、及现阶段几种主流氧还原催化剂的现状与不足，包括Pt基催化剂、过渡金属氧化物、金属碳氮化物、钙钛矿型氧化物催化剂和氮掺杂石墨烯等五种类型的催化剂。并侧重讲述了氮掺杂石墨烯的结构和氮含量对其氧还原催化性能的影响，以及改性方法的研究现状。除此之外，还简要介绍了喷雾干燥法的原理和特点。其次，我们通过简易的喷雾干燥发法制备了氮掺杂介孔石墨烯球。在制备的原料中，用到了三聚氰胺、气相SiO2和氧化石墨烯。我们发现SiO2的加入，有助于石墨烯球结构的形成。这个结构使得氮源被更好的被石墨烯包裹，在热处理时，减少氮的损失，使最后产品的氮含量达到较高的5.78%。从而增加活性位点，提高材料的氧

6、还原催化活性。在将SiO2去除后，又能得到高比表面积的介孔结构。比表面积高达155m2g-1，这可以提高材料的传质效率，进一步的改善了氧还原催化性能。接着，我们继续深入探究了上一个实验中的氮掺杂介孔石墨微球。通过改变氮源三聚氰胺的含量，来探究氮源含量对喷雾干燥法制备的氮掺杂介孔石墨烯微球氧还原性能的影响。我们运用了三组不同的原料比例，三聚氰胺、气相SiO2和氧化石墨烯的质量比分别为1:1:2、2:1:2和3:1:2。运用和上一实验中相同的制备方法，我们得到了三组产品。通过测试、分析、对比，我们发现原料比例为2:1:2的产品的氧还原性能是最好的。在一定范围内，氮源含量越高，

7、氮含量越高。而过量的氮源容易使得材料更难形成稳定的球状。因此适中的氮源含量才是最有利于提高材料氧还原催化性能的。最后，基于以上工作，我们进行了总结和展望，希望对实验能更进一步优化探索。关键词：氧还原；石墨烯；喷雾干燥；SiO2；氮掺杂II硕士学位论文AbstractOxygenreduction(ORR)reactionisachemicalreactionoccurringatthecathodeoffuelcell.Asanimportantfactortopromoteoxygenreductionreaction,it