氮掺杂有序介孔碳作为甲醇在酸溶液中耐氧还原催化剂

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1、氮掺杂有序介孔碳在甲醇酸溶液中作为耐氧还原催化剂用一个一个简单的方法描述生产Pt，支持氮掺杂有序介孔碳(Pt-OMCNx)的热解碳和金属前驱，一个N含有有机功能化介孔二氧化硅作为主要的氮源和硬模板。PtOMCNx样品特征是由彻底的各种各样不同的光谱和分析技术产生的.X射线衍射、N2吸附/解吸等温线和透射电镜观察得出的结果显示，PtOMCNx拥有相当分散负载铂纳米颗粒（2e3nm）高比表面积(450m2g1)和定期孔隙通道(2.5nm）。X射线光电子能谱表明wt%n物种提出了关于碳棒的PtOMCNx大多是第四纪-N(55%)和吡啶N(45%)。1.8Pt-OMCNx，发

2、现有优越的电催化活性和甲醇交叉耐氧减少反应(ORR)，可以归因于分散和独特的纳米结构尤其是吡啶N原子在介孔碳支持Pt纳米粒子的过程。2010教授，T.内扎特Veziroglu由Elsevier公司出版。保留所有权利。1﹑简介经过很多年的固定和便携式应用,已经研制出了直接甲醇燃料电池(DMFCs)和聚合物电解质膜燃料电池(质子交换膜燃料),作为车辆电气动力源。但是，燃料电池技术的大规模执行仍然受到若干因素，包括(i)铂(ii)差动力学的阳极和阴极反应，催化剂的高费用(iii)耐久性的碳支持[6e8]催化剂及(iv)通过质子交换膜[9e11]阴极阳极从甲醇的交叉。因此，调

3、用的是更积极的氧减少反应，纳米结构材料的阴极催化剂的R&D可以通过使用以下方法获得：(i)直接N含前驱体的炭化多孔碳纳米结构材料[18e20](ii)后处理的预合成碳纳米结构材料与含氮气体。iii)化学治疗与活性物种如硝酸、NH3和HCN.这些治疗方法，一般生产功能在典型的催化条件下是不稳定的。（例如岑，胺)。此外,提到的这些方法需要执行在相对严重条件下进行，为了达到条件数量理想的合并N,通常伴随着降解表面性质和超细纳米结构的崩溃碳。因此,它仍然是一个高要求探索新的方法来制造N型掺杂的纳米结构碳。然而,我们报告一个氮掺杂有序介孔碳纳米复合材料的合成,一种新型程序与分散

4、良好和稳定Pt(称为PtOMCNx),基于糠醇和Pt前体的热解。如六氯铂酸的N-三甲氧基、甲硅烷基、丙基-N，N，N-三甲基酰氯（TPTAC）有机功能化介孔二氧化硅，即TPTAC-SBA-15。Pt-OMCNx催化剂不仅具有高活性，而且耐久性（耐甲醇渗透）好，有利于氧化还原，因此应适合未来的实际应用，支持直接甲醇燃料电池（DMFC）和质子交换膜燃料电池的阴极。2实验方法2.1催化剂的制备以前报道过类似于TPTAC-SBA-15通过共缩合制备的方法。通常情况下，约4克的Pluronic123三嵌段共聚物（EO20PO70EO20，Aldrich公司）溶解在125克的2.

5、0mol盐酸溶液(室温)。在加入正硅酸乙酯（TEOS，98％，Acros公司），得到的溶液中平衡在313K下1小时，以预水解的正硅酸乙酯，然后一个给定的量TPTAC被缓慢地加入到该溶液。所得混合物搅拌20小时，然后在313K下转移到聚丙烯瓶，后来保持在静态条件下24小时(363K)。固体产物是通过过滤回收，在室温下干燥，得到合成材料，然后在乙醇中回流除去有机模板，固体产物（TPTAC-SBA-15）通过过滤得到，并在室温下干燥过夜。随后直接复制TPTAC-SBA-15的材料到Pt-OMCNx进行如下的程序，通常情况下，约0.5gTPTAC-SBA-15在333K真空条

6、件下脱水12小时，将一定量的六氯铂酸（氯铂酸，39％，Acros公司）被分散在糠醇（FA，98％，Acros公司）和三甲基苯联苯胺（TMB，98％，Acros公司）下超声处理。草酸（98％，Acros公司）被用作酸催化剂聚合的FA的解决方案。将混合物溶液渗透在TPTAC-SBA-15，在室温下的初始润湿浸渍，然后进行聚合反应在333K，然后在353K分别为12小时在空气中。处理所得的复合体在423K处理3小时,碳化过程真空下进行干燥。最后，将所得的黑色粉末至少与HF（1％（重量））水溶液淋洗24h，以除去二氧化硅模板，用蒸馏水洗涤和醇洗涤，然后干燥，在373K，得到了

7、Pt-OMCN。通过合成OMCNx，不同的是Pt前体没有加入。该有序介孔碳（OMC）和Pt支持碳（铂-OMC）的样品，合成的程序我们早些时候报道过。2.2表征方法记录X-射线衍射（XRD）图谱的所有样本,在帕纳科（X'PERTPRO）仪器使用Cu-Kα辐射（L¼0.1541nm）。催化剂的组合物是测量通过能量分散型X-射线分析装置（EDX，JEOLJEM-2100F）。使用CHN元素分析仪（EA）进行了元素分析（贺利氏varioIII）。国家在台湾的同步辐射研究中心用X-射线光电子在宽范围的能谱（XPS）测定的样品光束线，在77K下用Micromer