甲烷—二氧化碳重整反应中Co-Ni合金催化剂的抗积碳机理研究.pdf

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1、@：甲烷二氧化碳重整反应中合金催化剂的抗积碳机理研究工程领域：化学工程研究方向：催化反应工程论文作者：学校导师：顾雄毅副教授朱卡克教授企业导师：蒋见尚工定稿日期：年月日学位论文使用授权声明本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华东理工大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。保密论文在解密后遵守此规定。论文涉密情况：不保密口保密，保密期（—年—月—日

2、至—年—月一日）曰期：外年月分类号：密级：华东理工大学工程硕士学位论文甲烷二氧化碳重整反应中合金催化剂的抗积碳机理研究李健指导教师姓名：顾雄毅副教授朱卡克教授华东理工大学申请学位级别：丁稃硕士工程领域：化学工程论文定稿日期：论文答辩日期：学位授予单位：华东理工大学学位授予日期：答辩委员会主席：李平教授评阅人：刘志成高级工程师隋志军副教授作者声明我郑重声明：本人恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的结果。除文中明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何他人已经发表或撰写过的内容

3、。论文为本人亲自撰写，并对所写内容负责。论文作者签名：年月日华东理工大学工程硕士学位论文第页甲烧二氧化碳重整反应中合金催化剂的抗积碳机理研究摘要二氧化碳是一种重要的温室气体，其转化利用是近年来学术界关注的重要问题，甲烷二氧化碳重整反应将消减温室气体二氧化碳和综合利用甲烷相结合，用于生产具有广泛用途的合成气，是一条新的绿色化工过程。其与甲烷水蒸汽重整反应相比能耗低、选择性高且产物：比接近。同时，甲烧二氧化碳重整反应能与水蒸汽重整反应相结合，用于生产不同比的合成气，满足多样化的后续生产要求。可用于催化这一反应的催化剂有贵金属催化剂

4、和基催化剂，基催化剂的优势在于价廉易得，缺点在于易积碳。积碳不仅带来失活，而且可能导致床层压降升高，反应过程不能连续操作，压片粉化等问题。目前已有的解决途径多以部分钝化表面为主，在抑制积碳的同时带来了活性的下降，针对这一问题，本论文采用助剂来增强消碳过程，在不降低活性的同时提高其抗积碳稳定性。本论文合成了分布均一，主要暴露表面为型表面的固溶体催化剂，用以研究合金对催化剂性能的影响。首先通过对合成的中间体及焙烧后的氧化物的、、、、等表征，我们确定能合成了拥有主要暴露表面为面的固溶体催化剂；通过对还原后的样品的和我们观察到合金有利

5、于控制晶粒尺寸。其次通过一系列的长期催化剂稳定性考评以及对反应后样品进行、、、等表征，并优化出最优的比例。结合动力学测试结果，我们发现合金使反应的活化能从催化剂的下降到了合金催化剂的合金对催化剂的催化性能有促进作用，同时通过增加消碳的方式提高了催化剂的抗积碳稳定性。关键词：甲烷；二氧化碳；干气重整；合金第页华东理工大学工程硕士学位论文，，，，，，，，华东理工大学工程硕士学位论文第页目录第章课题背景第章文献综述催化剂体系简介反应机理积碳产生的机制镍基催化剂抗积碳研究体系催化剂的研究进展整体研究思路第章实验部分实验原料催化剂制备催

6、化剂合成方法的蹄选、、系列氧化物合成方法催化剂评价催化剂的评价装置网络气相色谱仪催化剂评价过程动力学测试原理和步骤催化剂表征物理吸附射线粉末衍射红外光谱透射电子显微镜程序升温还原扫描电子显微镜射线光电子能谱热重分析第章结果与讨论催化剂的合成及表征中间体的合成及表征第页华东理工大学工程硕士学位论文氧化物的结构表征中间体的合成及表征氧化物的结构表征还原后催化剂的表征催化剂考评反应后催化剂表征催化剂催化剂考评反应后催化剂表征动力学测试第章结论与展望结论创新性展望参考文献华东理工大学工程硕士学位论文第页第章课题背景地球环境是一个精密的

7、自然平衡体系，一旦改变，将会带来生态灾难，有的甚至是不可逆转的。由于在矿物燃料的广泛使用过程中，人类起初对其排放物未加重视，使得二氧化碳等温室气体大量排入大气，人类在面临化石能源枯竭问题的同时，也对赖以生存的自然环境造成了不可治愈的伤害，并且情况正在日益恶化。根据国际气候变化委员会科学评估预测，随着温室气体含量的增加，在下个世纪来临之前，全球地表气温会上升°°，并且会造成降雨，云层的巨变。温室气体的主要成分二氧化碳的排放问题越来越受社会各界关注，年大气中的二氧化碳浓度为，比工业革命前的增长了将近一半，并且情况没有得到改善。在减

8、少二氧化碳排放量的同时又不影响工业生产，是对现代科学提出的一个重大课题。因此，二氧化碳的转化利用越来越受人们关注，使用化学转化的方法来达到二氧化碳的资源化利用是一种具有开发前景的二氧化碳减排途径。二氧化碳分子比较稳定，其碳氧双键键长较短，不易活化。目前，二氧化碳的催化转化通常