甲烷合成催化剂抗积炭能力研究.pdf

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1、第35卷第5期化学工业与工程技术Vo1．35No．52014年10月JournalofChemicalIndustry＆EngineeringOct．，2014甲烷合成催化剂抗积炭能力研究郭迎秋，宋建平，司瑞刚，堵俊俊(新地能源工程技术有限公司，北京100176)摘要：在模拟焦炉气合成甲烷反应过程中，利用热重分析(TG)，研究了催化剂在一定反应温度范围内的主要积炭类型，以及在不同工艺条件下的抗积炭能力。研究发现：反应温度500℃以上，催化剂的积炭类型以CH分解为主。反应温度和CH浓度对催化剂的抗积炭能力

2、影响较大，温度越高积炭量越大，CH浓度越高积炭量也越大。关键词：甲烷合成催化剂积炭焦炉气中图分类号：TQ223．121文献标识码：A文章编号：1006-7906(2014)05-0013—03InvestigationontheabilityofmethanolsynthesiscatalysttoresistcokingGUOYingqiu，SONGJianping，SIRuigang，DUJunjun(XindiEnergyEngineeringTechnologyCo．，Ltd．，Beijing1

3、00176，China)Abstract：Insimulatingprocessofsynthesizingmethanebycoke—ovengas，themaincokingtypeofthecatalystincertainrangeoftemperatureandtheabilitytoresistcokingunderdiferentconditionsarestudiedbyTGanalysis．Theresultsshowthatwhenthereac-tiontemperatureexc

4、eeds500℃．themaincokingtypeofthecatalystisduetodecompositionofmethane．Thetemperatureandcontentofmethaneexertatremendousinfluenceontheabilitytoresistcoking．Thehigherthetemperatureandcontentofmethane，themorethecokingamountis．Keywords：synthesisofmethanol；cat

5、alyst；coking；coke—ovengas甲烷合成催化剂积炭有以下3种情况：化剂型号XJ-O1，主要活性组分为金属镍。CH4分解积炭：CH4—C+2H2-73．7kJ／mol1．2催化剂性能评价CO歧化积炭：2COC+C02+171．7kJ／mol采用高压固定床反应装置进行催化剂活性评价，CO还原积炭：CO+H2C+H20+175．3kJ／mol装入5mL催化剂，反应前在一定温度下用H还原2随着积炭反应的进行，C附着于Ni表面，降低h，随后切换反应混合气，待反应达到稳态，即各种物Ni与载体间的结

6、合程度，造成Ni流失；积炭也会堵质含量不再随时间变化后，反应器进口和出口的气体组成由色谱分析(TCD)数据求算反应结果。采用美塞孔道并覆盖催化剂的活性位，从而降低催化剂的国安捷伦公司6890N气相色谱仪，按国标GB／T活性甚至导致催化剂失活。13610--2003(天然气的组成分析气相色谱法》分析。徐超等⋯对镍基催化剂在甲烷化过程中积炭1．3催化剂表征进行了研究；郝茂荣L2对稀土改性的镍基催化剂上催化剂相变和积炭分析：采用德国耐弛甲烷化反应积炭进行了初步研究。但关于积炭随STA449F3热分析仪进行热重

7、分析(DTG)。反应条件的变化规律等方面报道很少。本文主要2结果与讨论研究催化剂在一定温度范围主要积炭方式，以及在2．1积炭类型分析不同工艺条件下的抗积炭能力，从而指导工艺包设考察积炭类型的试验条件见表1。计，从工艺上避开结炭区。1试验部分收稿日期：2014-06-23。1．1催化剂作者简介：郭迎秋(1981一)，女，硕士，工程师，现从事甲烷化催化采用专利ZL201010252961．3中的催化剂J，催剂的研究工作。·14·化学工业与工程技术2014年第35卷第5期2种试验条件下的试验结果见表2、图1。

8、TG图中，500℃前的增重峰是金属镍氧化增重。表1积炭类型的试验条件表2积炭类型的试验结果注：1号试验通入原料气不到2h，反应温度刚到500℃，反应器就出现堵塞。由图1及表1可见：在试验1的条件下，原料气中只含有CH和N时，刚通人原料气2h，温度刚升到500℃，催化剂积炭严重，有8．73％的失重；在试●验2的条件下，原料气中无CH时，催化剂无积炭，邑0说明反应温度在500℃以上，催化剂的积炭以CH分解为主。2．2温度对催化剂抗积炭能力的影响