助剂对NiMgAl催化剂的结构和甲烷二氧化碳重整反应性能的影响.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)AprilActa尸．一Chim．Sin．2014，30(4)，723-728723【Article]doi：l0．3866／PKU．WHXB201402242www．whxb．pku．edu．cn助剂对NiMgAI催化剂的结构和甲烷二氧化碳重整反应性能的影响郭章龙’黄丽琼储伟罗仕忠’(四川大学化学工程学院，成都610065；云南开放大学化学工程学院，昆明650223)摘要：向担载镍基催化剂NiMgAI中添加助剂(Co，Ir或Pt)~tJ备了三种助剂

2、促进型催化剂，通过氢气程序升温还原(H．TPR)，CO／CH程序升温表面反应(co：／CH-TPSR)~tICO：程序升温脱附(co：一TPD)等方法对催化剂进行表征．助剂对催化剂性能的影响通过甲烷干重整实验进行评价．添加少量的Pt或Ir助剂可以降低Ni活性组分的还原温度和提高反应性能．添加助剂的样品与原始NiMgAI催化剂相比能够降低反应的活化能，添加Co或Ir助剂的催化剂与NiMgAI催化剂相比活化能有了明显的降低．NiMgAI催化剂的活化能为51．8kJ·mol～，添加Pl助剂的NiPtMg

3、AI催化剂活化能降至26．4kJ·mol～．NiMgAI催化剂中添加Pl助剂制备的催化剂具有较好的催化活性和较低的活化能．CH．TPSR和CO一TPSR结果表明添加Pt助剂可以在更低的温度下(与NiMgAI催化剂相比)提高CH的活化能力，并在催化剂表面形成更多的碳物种．Co2-TPD结果显示，添加助剂的催化剂与NiMgAI样品相比在反应温度区间内增加了CO的吸附，脱附量．关键词：甲烷二氧化碳重整：镍基催化剂：铂助剂；催化活性：活化能：程序升温表面反应中图分类号：0643EfectsofPromot

4、eronNiMgAICatalystStructureandPerformanceforCarbonDioxideReformingofMethaneGUOZhang-Long’HUANGLi-Qiong’lCHUWei’’LUOShi-Zhong’(DepartmentofChemicalEngineering,SichuanUniversity,Chengdu610065，PR．China；2DepartmentofChemicalEngineering,YunnanOpenUniversit

5、y,Kunming650223，R．ChinaAbstract：Catalystswerepreparedbyaddingdifferenttypesofpromoter(Co，IF,orPt)tothesupportednickelcatalystNiMgAIsamples．ThesecatalystswerecharacterizedbyH2temperature—programmedreductionfH2一TPR)，C02，CH4temperature—programmedsurfacer

6、eactions(CO2／CH4-TPSR)，andCO2temperature．programmeddesorption(C02-TPD)．TheefectsofthecatalyststructureoncatalyticperformanceInthemethanedryreformingreactionwithcarbondioxidewereinvestigated．TheadditionofasmalJamountofpromoter(PtorIr)canIowerthereducti

7、ontemperatureofthenickelactivecomponent，andenhanceperformanceinthemethanedryreformingreaction．ThecatalystswithCOorlrpromoterfeatureIoweractivationenergiesthantheunmodifiedNiMg~catalyst．Theactivationenergywas51．8kJ·mol一’fortheNiMgAIsample．decreasingto2

8、6．4kJ·molfortheNiPtMgAIcatalyst，whichshowedoveralIbettercatalyticpermance．ResultsofCH,-TPSRandCO2一TPSRdemonstratethattheNiPtMgAIcatalystcangeneratemoreactivecarbonspeciesonthecatalystsurface．TheCO2一TPDresultsshowthataddingapromotercanincreaset