【环境工程专业】【毕业论文】含吡啶基团的[FeFe]-氢化酶模型化合物的合成和表征

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1、（20届）毕业设计含吡啶基团的[FeFe]-氢化酶模型化合物的合成和表征III摘要:本论文设计合成了一些新颖的[FeFe]-氢化酶模型化合物，通过对其化学性质的研究以进一步了解[FeFe]-氢化酶模型化合物的活性和意义作有益的参考。论文的研究内容主要包括：以2,2-羟甲基丙酸为起始原料，与二氯亚砜反应合成2,2-二氯甲基丙酰氯，再与2-氨基吡啶反应合成2,2-二氯甲基丙酰基氨基吡啶，经LiAlH4还原得到最终配体，最后与Fe2(CO)6S2Li2反应得到含吡啶基团的[FeFe]-氢化酶模型化合物，利用IR、NMR等检测手段对相关化合物进行了表征。关键词：[F

2、eFe]-氢化酶，模型化合物，含吡啶官能团IIISynthesisandcharacterizationofmodelcompoundof[FeFe]–hydrogenasecontainingpyridinegroupABSTRACTThisdissertationwasfocusedonthedesigningandsynthesizingofanovelmodelcompoundof[FeFe]-hydrogenase.Throughthestudyofthemimics,wecanfurtherunderstandtheactivityandfunc

3、tionof[FeFe]-hydrogenaseforusefulreference.Thedissertationismainlyconcernedwiththefollowingaspects:firstly,2,2-propionicacidasthestartingmaterial,wasreactedwiththionylchloridetoobtained2,2-dichloro-methyl-propionylchloride;thentheproductwasintroducedto2-aminopyridinetoformthe2,2-di

4、chloro-propionyl-aminomethylpyridine;finally,reductionofcomplex2withtheaidofLiAlH4wasproducedtheaimedligand(L).ModelcomplexcontainingapyridinegroupwassynthesizedbythereactionofLwithFe2(CO)6S2Li2.RelatedcompoundswerecharacterizedbyIR,NMRandothertechnologies.KEYWORDS：[FeFe]-hydrogena

5、ses,Modelcompounds,FunctionalgroupscontainingpyridineIII目录1绪论11.1研究背景11.2[FeFe]-氢化酶研究综述11.2.1[FeFe]-氢化酶简介21.2.2[FeFe]-氢化酶活性中心的结构模拟31.2.3[FeFe]-氢化酶的催化循环机理41.3本论文研究内容和研究意义72实验部分92.1试剂及仪器92.1.1实验试剂92.1.2实验仪器92.2实验步骤102.2.1化合物a的合成：102.2.2化合物b的合成：102.2.3化合物c的合成：102.2.4目标产物的合成：113结果与讨论13

6、3.1化合物a和b的合成：133.2化合物c的合成：153.3目标产物的合成：154总结17致谢18参考文献:19III1绪论1.1研究背景近年来能源及与之相关的环境问题成为全世界各国最为关注的热点，中国能源开发利用呈现出以下主要特点：一是能源以煤炭为主，可再生资源开发利用程度很低；二是能源消费总量不断增长，能源利用效率较低。中国按以往的过量消耗资源、能源和污染环境的发展模式已难以为继。要解决这一问题不仅要注意节能减排，更重要的是开发新的清洁的可持续发展的能源。这类能源包括太阳能，水能，风能，地热能，潮汐能等。但是这几种能源在实际应用中存在着不稳定性，无法像

7、化石燃料那样储存起来得以随用随取，并且利用成本也高，因此他们很难得到广泛的应用。还有一种清洁且可持续的能源即氢能，它有无污染，燃烧热值高等优点。若解决了它的制备，储存，运输等问题，氢能可以得到长足得发展。目前工业制氢使用昂贵得储量有限的贵金属铂和钯作为催化剂，使得制氢成本高而且不能可持续发展。生物体内存在一种可以在常温常压上实现可逆地催化质子的还原和氢气的氧化的金属酶，我们称之为氢化酶。我们可以采用人工合成这种酶的活性中心，并利用它来制取氢气，以此来解决日益严重的能源问题。目前已有越来越多的科学工作者投身到化学模拟氢化酶的工作中，使氢化酶活性中心的化学模拟成

8、为当今世界生物无机领域的研究热点之一。氢化酶(hyd