【环境工程专业】【毕业论文】含碱性基团的[FeFe]氢化酶模型化合物的合成和表征

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1、（20届）毕业设计含碱性基团的[FeFe]氢化酶模型化合物的合成和表征II摘要本论文主要讨论了含碱性基团配体的合成及其与[(μ-S)2Fe2(CO)6]的反应，设计合成新颖的[FeFe]-氢化酶二铁活性中心的模型化合物，通过对其光谱和电化学性质的研究，为进一步了解[FeFe]-氢化酶催化机理提供了有益的参考。具体运用红外光谱(IR)、紫外-可见光谱(UV/Vis)、核磁共振(NMR)方法表征相关的化合物。主要工作包括以下内容：以2,2-二羟甲基丙酸为起始原料合成中间体化合物1、化合物2及目标配体(L)并进行相关表

2、征，以Fe(CO)5为原料合成了化合物[(μ-S)2Fe2(CO)6](3)，最后尝试了在LiEt3BH的帮助下由配体L与化合物3的反应合成含碱性基团的[FeFe]-氢化酶模型化合物。关键词：碱性基团配体，[FeFe]-氢化酶，模型化合物IIThesynthesisandcharacterizationof[FeFe]-hydrogenasemodelcomplexcontainingabasegroupABSTRACTInthisdissertation,wemainlydiscussthesynthesiso

3、faligandcontainingabasegroupanditsreactionwith[(μ-S)2Fe2(CO)6].Wedescribethedesignandsynthesisofanovelmodelcomplexesforthediironsubsiteof[FeFe]-hydrogenase.Thesecomplexesareinvestigatedspectroscopicallyandelectrochemically,whichmayshedlightonone’sfurtherunder

4、standingofthecatalyticmechanismofthe[FeFe]-hydrogenase.Allrelatedcompoundsarecharacterisedusinginfrared,UV/Visandnuclearmagneticresonancetechniques.Itmainlycomprisesthefollowingaspects:TheIntermediatecomplexesofobjectiveligand,1and2weresynthesizedwith2,2-dime

5、thylolpropionicacidasthestartingmaterialandtheassociatedcomplexewascharacterised.Thecomplexe（3）[(μ-S)2Fe2(CO)6]wassynthesizedwiththematerialFe(CO)5andcharacterised.UnderthehelpofLiEt3BH,wefinallytriedtodothesynthesisof[FeFe]-hydrogenasemodelcompoundcontaining

6、abasegroupwiththereactionofligand(L)andcompounds(3)[(μ-S)2Fe2(CO)6].Keywords:Ligandcontainingabasegroup,[FeFe]-hydrogenase,ModelcompoundII目录1绪论11.1研究背景11.2氢化酶概述11.3[FeFe]-氢化酶21.3.1活性中心的结构21.3.2催化循环机理31.4[FeFe]-氢化酶活性中心的化学模拟合成41.4.1[2Fe2S]模型化合物41.4.2含有杂原子(N,S,O

7、)模型化合物的研究61.4.3含有光敏剂的模型化合物研究81.4.4[2Fe3S]模型化合物的研究进展91.5研究内容及意义91.5.1研究内容91.5.2研究意义92实验部分112.1仪器和试剂112.1.1主要仪器112.1.2主要试剂及原料112.2实验的一般方法122.2.1试剂的预处理122.2.2溶剂的预处理122.2.3红外光谱实验122.3实验步骤132.3.1化合物1的合成：132.3.2化合物2的合成：132.3.3配体L的合成：142.3.4化合物3的合成：143实验结果与讨论163.1化合

8、物1的合成163.2化合物2的合成163.3配体L的合成183.4化合物3的合成184总结19参考文献20致谢221绪论1.1研究背景随着人类社会经济的迅猛发展，能源已经成为制约各个国家经济社会发展的一个重要因素。现代世界经济的发展是建立在石油、煤炭、天然气等化石能源基础上的一种不可持续的经济发展模式。以目前的开采速度计算，全球石油和天然气储量预计可供生产50年，煤炭储量