γ-Al_2O_3的制备及其对纯甘油常压氢解制备1,2-丙二醇的催化性能.pdf

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1、石油学报(石油加工)2015年6月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECT10N)第31卷第3期文章编号:i001—8719(2015)03—0711—09Cu/7-AI2O3的制备及其对纯甘油常压氢解制备1,2一丙二醇的催化性能安华良,范立攀,耿艳楼,赵新强,王延吉(河北工业大学绿色化工与高效节能河北省重点实验室,天津300130)摘要:采用H一TPR、XRD、CO化学吸附、Nz吸附一脱附等方法表征了等体积浸渍法制备的Cu/y-A1zO。催化剂,并评价了其催化甘油氢解制备1,2-丙二醇(1,2-PDO)反应的性能。结

2、果表明,Cu/y-A1zOs的适宜Cu负载量为15(质量分数),适宜的制备条件为,采用纯Hz还原、升温速率2℃/rain、还原温度250℃、还原时间2h。在常压氢气、甘油液时空速0.2Oh、氢气/甘油摩尔比100、催化剂装填量3mL和反应温度190~C的条件下,甘油转化率为100,1,2-PDO选择性为92.9;反应运行36h,1,2-PDO选择性仍高于85,说明Cu/y-A1。O。催化剂的稳定性较好。Cu/y-A1O。催化剂表面以高分散的Cu微粒为主,Cu粒子的粒径和分散度是影响其活性的主要因素;Cu粒子的粒径越小、分散度越大,催化活性越高。甘油脱水生成丙酮醇

3、的反应只有在酸性中心和金属共同作用下才能进行,丙酮醇加氢合成1,2-丙二醇是反应控制步骤。关键词:甘油;氢解;铜基催化剂;1,2-丙二醇;分散度;控制步骤中图分类号:TQO32文献标识码:Adoi:10.3969/j.issn.1001—8719.2015.03.015PreparationofCu/y-AI203CatalystandItsCatalyticPerformanceinHydrogenolysisofPureGlycerolto1,2-PropanediolatAmbientPressureANHualiang,FANLipan,GENGYanl

4、ou,ZHAOXinqiang,WANGYanji(HebeiProvincialKeyLaboratoryofGreenChemicalTechnologyandEfficientEnergySaving,HebeiUniversityofTechnology,Tianjin300130,China)Abstract:ThephysicochemicalpropertiesofCu/y-A12O3catalystpreparedbyincipientimpregnationmethodwerestudiedbymeansofH2一TPR,XRD,C0chemi

5、sorption,N2adsorption—desorptionmeasurement.ThecatalyticperformanceofCu/),-A12O3forglycerolhydrogeno1ysisto1,2-propanediol(1,2-PDO)wasevaluated.TheresultsshowedthatthesuitableCu1oadingofCu/y-A12O3was15,andthesuitablepreparationconditionswerereductionatmosphereofpurehydrogen,temperatu

6、rerisingrateof2℃/min,reductiontemperatureof250%andreductiontimeof2h.Underthereactionconditionsofpureglycerol,atmosphericpressure,(H2)/(Glycero1)一100,Cu/7-Al2O3volumeof3mL,LHSV一0.20handreactiontemperatureof190℃,theconversionofglycerolwas100,andtheselectivityof1,2-PDOwas92.9.Furthermor

7、e,theselectivityof1,2一PDOwasnotlessthan85duringthe36hstabilitytest,demonstratingthatCu/y-A1203catalystexhibitedagoodstableactivity.InCu/y-Al2O3catalystCuparticleswere收稿日期:2014—01—09基金项目:国家自然科学基金项目(21236001和21076059)、天津市自然科学基金项目(12JCYBJC12800)和河北省应用基础研究计划重点基础研究项目(12965642D)资助第一作者:安华良,

8、男,博士研究生,从事绿色

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1、石油学报(石油加工)2015年6月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECT10N)第31卷第3期文章编号:i001—8719(2015)03—0711—09Cu/7-AI2O3的制备及其对纯甘油常压氢解制备1,2一丙二醇的催化性能安华良,范立攀,耿艳楼,赵新强,王延吉(河北工业大学绿色化工与高效节能河北省重点实验室,天津300130)摘要:采用H一TPR、XRD、CO化学吸附、Nz吸附一脱附等方法表征了等体积浸渍法制备的Cu/y-A1zO。催化剂,并评价了其催化甘油氢解制备1,2-丙二醇(1,2-PDO)反应的性能。结

2、果表明,Cu/y-A1zOs的适宜Cu负载量为15(质量分数),适宜的制备条件为,采用纯Hz还原、升温速率2℃/rain、还原温度250℃、还原时间2h。在常压氢气、甘油液时空速0.2Oh、氢气/甘油摩尔比100、催化剂装填量3mL和反应温度190~C的条件下,甘油转化率为100,1,2-PDO选择性为92.9;反应运行36h,1,2-PDO选择性仍高于85,说明Cu/y-A1。O。催化剂的稳定性较好。Cu/y-A1O。催化剂表面以高分散的Cu微粒为主,Cu粒子的粒径和分散度是影响其活性的主要因素;Cu粒子的粒径越小、分散度越大,催化活性越高。甘油脱水生成丙酮醇

3、的反应只有在酸性中心和金属共同作用下才能进行,丙酮醇加氢合成1,2-丙二醇是反应控制步骤。关键词:甘油;氢解;铜基催化剂;1,2-丙二醇;分散度;控制步骤中图分类号:TQO32文献标识码:Adoi:10.3969/j.issn.1001—8719.2015.03.015PreparationofCu/y-AI203CatalystandItsCatalyticPerformanceinHydrogenolysisofPureGlycerolto1,2-PropanediolatAmbientPressureANHualiang,FANLipan,GENGYanl

4、ou,ZHAOXinqiang,WANGYanji(HebeiProvincialKeyLaboratoryofGreenChemicalTechnologyandEfficientEnergySaving,HebeiUniversityofTechnology,Tianjin300130,China)Abstract:ThephysicochemicalpropertiesofCu/y-A12O3catalystpreparedbyincipientimpregnationmethodwerestudiedbymeansofH2一TPR,XRD,C0chemi

5、sorption,N2adsorption—desorptionmeasurement.ThecatalyticperformanceofCu/),-A12O3forglycerolhydrogeno1ysisto1,2-propanediol(1,2-PDO)wasevaluated.TheresultsshowedthatthesuitableCu1oadingofCu/y-A12O3was15,andthesuitablepreparationconditionswerereductionatmosphereofpurehydrogen,temperatu

6、rerisingrateof2℃/min,reductiontemperatureof250%andreductiontimeof2h.Underthereactionconditionsofpureglycerol,atmosphericpressure,(H2)/(Glycero1)一100,Cu/7-Al2O3volumeof3mL,LHSV一0.20handreactiontemperatureof190℃,theconversionofglycerolwas100,andtheselectivityof1,2-PDOwas92.9.Furthermor

7、e,theselectivityof1,2一PDOwasnotlessthan85duringthe36hstabilitytest,demonstratingthatCu/y-A1203catalystexhibitedagoodstableactivity.InCu/y-Al2O3catalystCuparticleswere收稿日期:2014—01—09基金项目:国家自然科学基金项目(21236001和21076059)、天津市自然科学基金项目(12JCYBJC12800)和河北省应用基础研究计划重点基础研究项目(12965642D)资助第一作者:安华良,

8、男,博士研究生,从事绿色

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