ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备及其催化正戊烷异构化性能.pdf

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1、大庆石油学院学报第34卷第5期2010年10月JOURNAL�OF�DAQING�PETROLEUM�INSTITUTE�V�l.34N�.5Oc�.2010P�-S2O2-�Z�O催化剂的制备82-A�2O3及其催化正戊烷异构化性能宋�华�张�旭(东北石油大学石油与天然气化工省重点实验室�黑龙江大庆�163318)��摘�要�制备固体超强酸P�-S2-�Z�O-AlO催化剂�采用XRD�SEM�TG-DTA�FTIR�ICP等对催化剂进2O8223行表征�以正戊烷异构化为模型反应�在高压微反-色谱联合装置上�评

2、价催化剂的活性�考察质量空速�反应温度�反应压力及氢与正戊烷物质的量比(�(氢):�(正戊烷))对正戊烷异构化反应的影响.结果表明�当反应温度为220��压力为2.0MPa�(氢):�(正戊烷)=4:1�质量空速为1.5h-1时�正戊烷转化率为76.7%�异戊烷产率为72.5%�异戊烷选择性为94.5%�液收率为96.5%.关�键�词�固体超强酸�SO2-�异构化�P��Z�O-AlO�正戊烷28223中图分类号�TQ426.99���文献标识码�A���文章编号�1000�1891(2010)05�0096�0

3、50�引言固体超强酸具有不污染环境�选择性好�无腐蚀性�制备方法简便等优点�在酸催化过程中�固体超强酸催化剂克服液体酸的弊端�对异构化�烷基化�脱水及酯化等酸催化反应表现出良好的反应活性和选择�1�性�成为目前催化领域研究的热点之一.2-�M�2��而S2-2-近年来�人们研究最为广泛的是SO4�O�固体超强酸体系2O8是继SO4之后发现的一2-种较好的浸渍氧化物的非卤素阴离子.迄今关于少量P�对S2O8促进的固体超强酸异构化性能方面的�3�研究鲜有报道.在正丁烷异构化反应中�发现铝改性的硫酸根氧化锆可以提高催化

4、活性和抗失活能�4��表明铝可以改善导构化催化剂的催化效果.笔者通过向S2-�Z�O力2O82催化剂中引入适量的P�和2-�Z�OAl2O3�制备活性和稳定性较高的P�-S2O82-Al2O3型固体超强酸催化剂�研究其制备条件对正戊烷异构化性能的影响.1�实验1.1�原料及试剂Z�OCl2�8H2O(上海润捷化学试剂有限公司生产)�Al(NO3)3�9H2O(天津市纵横化工试剂分公司生产)�H2P�Cl6�6H2O(沈阳市金科试剂厂生产)�(NH4)2S2O8(沈阳市华东试剂厂生产)�正戊烷(沈阳市华东试剂厂生产

5、)�HNO(哈尔滨市化工试剂厂生产)�以上均为分析纯�浓氨水(哈尔滨市化工试剂厂3生产)�质量分数为25%.1.2�催化剂制备(1)催化剂前体的制备.将计算量的Z�OCl2�8H2O和Al(NO3)3�9H2O溶于蒸馏水�搅拌并用氨水滴定至�H=10.溶液沉淀陈化24h后�反复洗涤至无C1-�于110�干燥�研磨至120目以上�得到催化剂前躯体.(2)S2-�Z�O)2O82-Al2O3催化剂的制备.将前躯体粉末用0.75m�l�L的(NH42S2O8溶液浸渍6h�收稿日期�2010�07�14�编辑�陆雅玲��

6、基金项目�中国石油天然气股份有限公司科技风险创新研究项目(07-06D-01-04-03-02)��作者简介�宋�华(1963-)�女�博士�教授�博士生导师�主要从事工业催化�绿色氧化方面的研究.�96�2-�Z�O第5期����������宋�华等�P�-S2O82-Al2O3催化剂的制备及其催化正戊烷异构化性能烘干4h后�挤条�于650�焙烧3h�得到S2-�Z�O固体超强酸催化剂.2O82-Al2O3(3)P�-S2-�Z�O催化剂的制备.将前躯体粉末用0.75m�l�L的(NH)溶液浸渍2O82-Al2

7、O342S2O86h�烘干4h后�用计算量的H2P�Cl6溶液等体积浸渍4h�烘干4h后�挤条�于650�焙烧�得到Al2O32-�Z�O质量分数为2.5%�P�质量分数为0.1%的P�-S2O82-Al2O3催化剂.1.3�催化剂活性评价采用高压微反-色谱联合装置评价催化剂的活性�原料为正戊烷.催化剂用H在不同温度下还原32h后�进行异构化反应�产物用气相色谱在线分析.1.4�分析仪器XRD表征采用日本理学公司D�ma�-2200X线衍射仪�C�靶�K�线�扫描范围为10��80�.采用日本电子JSM-6360

8、LA型扫描电镜分析催化剂的形貌.FT-IR分析采用德国布鲁克光谱仪器公司的-1�KB�压片.差热分析采用美国Pe�ki��Elme�Te�����27傅里叶红外光谱仪�扫描范围为400�4�000cm(铂金-埃尔默)公司生产的D�P����2100型热分析仪�空气环境�升温速率为10��mi��样品质量为0.200�0g.采用岛津高频等离子体发射光谱仪ICPS-7510检