应用化学专业毕业论文新型金属酞菁配合物直接甲醇燃料电池阴极催化剂的制备

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1、应用化学专业毕业论文［精品论文］新型金属瞅菁配合物直接甲［燃料电池阴极催化剂的制备关键词：臥菁配合物甲醇燃料电池阴极催化剂电催化剂催化氧还原摘要：直接甲醇燃料电池(DMFC)以其高效、高能量密度、低排放、易启动、燃料储运及补充方便等特点被认为是适应未来能源和环境要求的理想动力电源和便携式电源，所以DMFC成为人们的研究热点。目前直接甲醇燃料电池的开发研究还面临两大技术难题，限制了它的发展，一是阳极甲醇氧化催化剂活性低，二是“甲醇渗透”导致的电池性能衰减。针对“甲醇渗透”问题，目前最好的解决方法就是研制高效的耐甲醇阴极催化剂。大环化合物催化剂作为非钳系催化剂的一种，具有较好的耐甲醇性

2、能，但迄今为止，此类催化剂的电催化氧还原活性和稳定性还不够理想。本文在新型非钳系、耐甲醇催化剂方面进行了新的尝试。首先利用亲核反应合成了6种駄菁屮间体一芳氧基邻苯二睛，采用DBU法合成了4种芳氧基金屈駄菁配合物，即四(4-对甲酸乙酯基苯氧基)駄菁钻(TFEPPcCo)、四(4-对甲酸乙酯基苯氧基)猷菁铁(TFEPPcFe)、四(3-对甲酸乙酯基苯氧基)瞅菁钻(3-TFEPPcCo)以及四(8-嗪卩林氧基)駄菁钻(TQOPcCo)。以煤油为溶剂，苯酹-尿素法合成了4种双环聚合的駄菁配合物，即六(4-硝基)双核駄菁钻(IINODPcCo)、六(4-硝基)駄菁铁(UNODPcFe)、六(

3、4-酰胺基)双核瞰菁铁(TCNDPcFc)和双核酿菁铁(DPcFe)o利用UV-Vis、IR、1HNMR等对设计合成的猷菁配合物的结构进行了表征，结果表明实验所得即为目标化合物。通过TG-DTA研究了配合物的热稳定性。发现駄菁配合物在220°C左右开始分解，说明瞅菁配合物具有很好的热稳定性。以上述金属臥菁化合物作为催化剂的前驱体，与VulcanXC-72活性碳固载后，在Ar气保护下热解制备了6种金属駄菁催化剂。利用SEM-EDS.TEM、XRD表征了催化剂的微观形貌和检测了催化剂表面微观区域元素组成，旋转圆盘电极法(RDE)研究了催化剂催化氧还原性能，考察了6种单、双核金属猷菁催化

4、剂的最佳制备工艺条件、前躯体对催化剂的影响以及电解质对催化剂催化活性的影响。结果表明，金属瞅菁均匀负载在了活性碳的表面；Fe-N4的最佳载量为4%或6%,最佳活化温度为600°C或者800°CoCo-N4的最佳载量为6%,最佳热解温度为800°Co两种中心金屈催化剂相比，相同载量时在(弱)碱性溶液中Fe催化剂具有更好的催化氧还原活性，电极反应更趋向于4电子过程。单核駄菁的催化性能热解后与双核駄菁催化剂相当。将自制瞅菁催化剂与E-Tek公司生产的30wt%PVC催化剂做了比较，结果表明,在0.5MNaHC03中HN0DPcFe/C、TFEPPcCo/C和TQOPcCo/C催化剂的电催

5、化氧还原活性与30%Pt/C相差最小。耐甲醇测试表明，甲醇对自制駄菁催化剂催化0RR没有任何影响，说明自制催化剂均具有很好的耐甲醇性能。正文内容直接甲醇燃料电池(DMFC)以其高效、高能量密度、低排放、易启动、燃料储运及补充方便等特点被认为是适应未来能源和环境要求的理想动力电源和便携式电源，所以DMFC成为人们的研究热点。目前直接甲醇燃料电池的开发研究述面临两大技术难题，限制了它的发展，一是阳极甲醇氧化催化剂活性低二是“甲醇渗透”导致的电池性能衰减。针对“甲醇渗透”问题，目前最好的解决方法就是研制高效的耐甲醇阴极催化剂。大环化合物催化剂作为非钳系催化剂的一种，具有较好的耐甲醇性能，

6、但迄今为止，此类催化剂的电催化氧还原活性和稳定性述不够理想。本文在新型非釦系、耐甲醇催化剂方面进行了新的尝试。首先利用亲核反应合成了6种猷菁中间体一芳氧基邻苯二膳，采用DBU法合成了4种芳氧基金属駄菁配合物，即四(4-对甲酸乙酯基苯氧基)瞅菁钻(TFEPPcCo)、四(4-对甲酸乙酯基苯氧基)駄菁铁(TFEPPcFe)、四(3-对甲酸乙酯基苯氧基)瞅菁钻(3-TFEPPcCo)以及四(8-嚨咻氧基)駄菁钻(TQOPcCo)。以煤油为溶剂，苯軒-尿素法合成了4种双环聚合的酿菁配合物，即六(4-硝基)双核駄菁钻(HNODPcCo)、六(4-硝基)猷菁铁(HNODPcFe)、六(4-酰胺

7、基)双核瞅菁铁(TCNDPcFe)和双核瞅菁铁(DPcFe)o利用UV-Vis、IR、1HNMR等对设计合成的駄菁配合物的结构进行了表征，结果表明实验所得即为目标化合物。通过TG-DTA研究了配合物的热稳定性。发现駄菁配合物在220°C左右开始分解，说明駄菁配合物具有很好的热稳定性。以上述金属酿菁化合物作为催化剂的前驱体，与VulcanXC-72活性碳

8、古I载后，在Ar气保护下热解制备了6种金属駄菁催化剂。利用SEM-EDS.TEM、XRD表征了催化剂的微观形貌和检测