石墨相氮化碳材料及其光催化应用_苗阳森

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1、2016年第47卷第2期-39-新材料石墨相氮化碳材料及其光催化应用*苗阳森，卢春山，李小年（浙江工业大学工业催化研究所，绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地，浙江杭州310032）摘要：石墨相氮化碳具有独特的电子能带结构和优异的化学稳定性，作为一种不含金属成分的新型可见光光催化剂，在光催化领域有着广泛的应用前景。介绍了近年来石墨相氮化碳的研究现状，重点探讨其合成方法、结构特性和其相关的衍生物以及在光催化中的应用。关键词：石墨相氮化碳；衍生物；光催化文章编号：1006-4184（2016）2-0039-07能和光催化降解有机污染物的作用为当下解决0引言煤、石油等能源危机以及环

2、境污染等人类亟待解化石能源危机是当前我国实现可持续发展决的问题提供了有效途径。面临的严重问题，寻找解决问题的有效途径具有1氮化碳的研究历史重要意义。近年来，关于太阳能利用的研究，特别是太阳能光催化研究的发展十分活跃，尤其是在氮化碳是文献中报道的最古老的聚合物之半导体光催化剂研究方面。目前，光催化领域使一。关于它的研究最早可以追溯到1834年，Liebig用的催化剂多为金属半导体和过渡金属复合物，把一种由Berzelius合成出的聚合衍生物命名为[10]存在太阳光利用率低、活性低和稳定性差等缺“melon”。1922年，Franklin通过热解硫氰酸汞制点。而氮化碳具有硬度高、密

3、度低、氮含量高、化备了一种无定形的C3N4化合物，并提出这种化合[11]学稳定性好以及耐摩擦等优点，可作为高性能的物可能具有类似石墨的结构。此后，研究者希望[1-5]耐摩擦材料，合成金属氮化物的氮源；同时，由通过硫氰酸盐、三嗪类和七嗪类化合物的热解制于具有独特的光学和电子性质，在材料、光学、电备出氮化碳,但是都没能得到明确的晶体结构。子等领域中具有诱人的应用前景，如储能材料、1985年，M.L.Cohen根据半经验公式估算出C3N4[6-9]四面体化合物的体弹性模量值为461~483GPa[12]。传感器、金属防腐等；氮化碳作为有机半导体[13]非金属光催化剂在光催化分解水和降

4、解有机污1989年，Liu等以β-Si3N4为结构模型，用C染物等领域具有简单易行、符合环保要求以及成代替Si，在局域态密度近似下采用第一性赝势能本低的优点，在解决能源开发和环境治理问题上带法，从理论上预言β-C3N4的硬度与金刚石相当具有重要意义。之后，氮化碳的研究进入新的时期。1993年，Fox[14]与传统的无机半导体光催化剂比较，氮化碳等成功在实验室合成氮化碳薄膜，并证实其硬具有化学性质稳定、热稳定性强、可见光利用率度超过金刚石成为世界上最硬的新材料。1996[15]高、制备简易和原料丰富且无毒等特点。其将太年，Teter等通过第一性原理计算认为，氮化碳阳能转化为化学能

5、等其它形式能量的光催化性晶体可能具有五种结构：α相、β相、立方相、准立收稿日期：2015-05-18作者简介：苗阳森（1992-），男，河南驻马店人，硕士生。E-mail：miaowangmiaowang@163.com。-40-ZHEJIANGCHEMICALINDUSTRYVol.47No.2（2016）[28]方相和类石墨相。除类石墨相氮化碳（g-C3N4）外，还包括CO2的活化反应，烯烃和腈的环化反应[29][30]其它四种都是超硬材料，具有良好的化学惰性且以及醇的氧化、苯酚加氢和酯的合成等。稳定性高于金刚石；g-C3N4是在常温常压下最稳3氮化碳的合成方法定的晶相，其

6、结构中碳氮原子间通过杂化具有很强的共价键，高度的稳定性和适中的能带宽度，至今为止，虽然大多数合成氮化碳的过程工使其在很多领域具备潜在的应用价值。艺还较为复杂，条件也较为苛刻，人们已经采用近年来，有关g-C3N4的制备方法、功能性质许多方法合成氮化碳材料，而且制备出多样的纳以及在不同领域的应用引起国内外科研工作者米结构，包括球状、带状、管状以及薄膜状和介孔的广泛关注，氮化碳材料的研究也真正地进入了状等；同时，通过对氮化碳掺杂金属或者非金属一个新的历史时期。2006年，g-C3N4作为有机半物质，修饰以及加入模板剂等途径合成具有特殊导体在材料科学和催化领域作为非金属催化剂形貌和组成

7、结构的氮化碳，提高了氮化碳的性能[16-17]并拓宽了其功能。的应用被发现，激励着研究者对其在新型领域的应用做大量的工作。g-C3N4及其修饰物在多3.1早期合成法[30-35]相催化和绿色化学等领域的应用探索至今一直化学气相沉积法在制备过程中引入碳、处于研究前沿，如福州大学的王心晨教授研究氮原子合成氮化碳材料的合成法，相对于其它合组同德国马普胶体与界面研究所联合开展了很成法在材料形貌和氮含量方面具有优势。离子束多g-C3N4在能源和光催化方面的基础与应用研溅射法是利用高频电场产生的离子体轰