类石墨相氮化碳基光催化剂的制备及其光催化性能研究

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时间:2018-11-08

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1、分类号:TQ579单位代码:10110学号:S1504093中北大学全日制工程硕士学位论文类石墨相氮化碳基光催化剂的制备及其光催化性能研究硕士研究生谢春妹校内指导教师张立新校外指导教师李万辉所在领域化学工程2018年5月24日图书分类号TQ579密级非密注1UDC_____________________________________________________________全日制工程硕士学位论文类石墨相氮化碳基光催化剂的制备及其光催化性能研究谢春妹校内指导教师(姓名、职称)张立新教授校外指导教师(姓名、职称)李万辉高级工程师申请学位级别工程硕士所在领域(研究方向)化学工程(光催化

2、)论文提交日期2018年6月4日论文答辩日期2018年5月24日学位授予日期年月日论文评阅人赵志换副教授弓亚琼副教授答辩委员会主席马国章教授2018年5月24日注1:注明《国际十进分类法UDC》的分类中北大学学位论文类石墨相氮化碳基光催化剂的制备及其光催化性能研究摘要环境污染和能源问题是人类面临的两个重大问题,特别是由化石燃料燃烧所产生的二氧化碳(CO2)排放到空气中造成的温室效应已成为全球性问题。CO2既是一种环境污染物,同时也是一种重要的碳源,寻求合适的方法将CO2转化为有价值的产品既可以解决环境问题,同时还能缓解能源危机。光催化技术是一种绿色环保的技术,以太阳能为动力,反应条件温和,

3、不产生有毒有害的副产物,在催化还原CO2方面有较好的应用。光催化还原CO2是模拟植物光合作用固定CO2,将引起温室效应的CO2转化成CH4、CH3OH等碳氢燃料。目前报道的很多光催化材料都是因为光响应范围窄,光催化性能低以及光催化剂的不稳定性而导致其应用范围受到限制,因此,高效、稳定的新型光催化材料成为目前的研究重点。类石墨相氮化碳(g-C3N4)因其本身具有可见光响应性和良好的发展前景而备受关注,但是纯g-C3N4的比表面积小、光生载流子的分离率低,导致其光催化性能较低。对此,本文致力于对g-C3N4进行改性,改善g-C3N4的光催化性能,具体工作如下:(1)采用硬模板法制备中空的二氧化

4、钛微球,通过简单的搅拌使二氧化钛和g-C3N4纳米片之间因静电吸附作用紧密联系在一起,形成复合光催化剂。使用一系列的表征测试手段对其物相、光学性和形貌进行分析,通过BET测试对其表面积进行分析。在可见光下通过光催化还原CO2的能力来评估样品的催化性能,通过多次循环实验来检测光催化剂的循环稳定性。表征结果表明复合材料不仅有较大的比表面积,还具有更高的光生载流子分离率及光吸收能力。光催化实验结果显示复合材料较好的光催化性能显著提高,还有较好的稳定性,可多次循环使用。(2)以碳球作为模板,制备中空氧化铈纳米球,经过水热法合成g-C3N4/CeO2纳米复合光催化剂。利用XRD、TEM、FT-IR、

5、PL、BET等对样品进行了物相、形貌、组成、以及光学性质的测试分析,在可见光下检测其光催化还原CO2的能力。CeO2与g-C3N4形成的异质结构有效地促进了光生电子的传输,更加有效地抑制了载流子复合,从而提升了光催化活性。测试结果显示,g-C3N4/CeO2复合光催化剂的光学性能增强,对光的中北大学学位论文吸收能力增强;比表面积增大,有利于提供更多的吸附位点,促进反应的进行。还原CO2实验结果显示复合光催化剂具有更高的光催化性能。(3)通过简单的水热法成功制备了MnO2/Ag/g-C3N4纳米材料。原材料简单易得,制备方法简便。经过XRD、FT-IR、TEM、Uv-visDRS、PL、BE

6、T等检测手段对催化剂进行表征,表征结果显示复合材料的带隙能显著降低,光吸收边缘发生明显的红移现象,g-C3N4的光响应区间得到一定程度的扩大;复合材料比表面积大大提高,有助于提供更多反应活性位点。光催化还原二氧化碳结果表明,复合材料在可见光下催化CO2转化产生甲醇的产量比纯g-C3N4甲醇的产量高。关键词:类石墨相氮化碳,光催化,二氧化碳,复合材料中北大学学位论文PreparationofgraphiticcarbonnitridebasedphotocatalystandthestudyoftheirphotocatalyticperformanceAbstractEnvironment

7、pollutionandenergycrisisaretwomajorproblemsthathumanarefacing,especiallythegreenhouseeffecthasbecomeaglobalproblem,whichcausedbycarbondioxide(CO2)thatproducedbyburningfossilfuelsandreleasedintotheair.AlthoughtheC

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