石墨相氮化碳及三维石墨烯基光催化材料的制备及其光催化性能

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1、暨南大学硕士学位论文题名（中英对照）：石墨相氮化碳及三维石墨烯基光催化材料的制备及其光催化性能PreparationandPhotocatalyticPerformanceofGraphiticCarbonNitrideandThreeDimensionGraphene-basedPhotocatalysts作者姓名：何慧娟指导教师姓名及学位、职称：黄浪欢，博士，副教授；学科、专业名称：应用化学论文提交日期：2018年4月论文答辩日期：答辩委员会主席：论文评阅人：学位授予单位和日期：暨南大学硕士学位论文摘要当今社会面临着严重的水污染问题，在探索水污染治理的技术中

2、，光催化技术被认为是最具有发展前景的技术之一。开发高活性的、稳定的、可见光响应的光催化剂对光催化技术的实际应用至关重要。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种π–π共轭的非金属光催化剂，因其具有热稳定性和化学稳定性良好、易于制备、无毒性、对可见光有响应和电子结构可调等优异性能，而引起广泛关注。然而，块状的g-C3N4其较小的比表面积、较少的吸附和反应活性位点、光生电子–空穴复合率高、较低的可见光利用效率、不易回收重复利用等缺点，严重限制了其在光催化领域的应用。本文针对g-C3N4存在的以上不足，通过简单的水热法使改性的g-C3N4与氧化石墨烯(GO)、碳量子点(CQ

3、Ds)和AgBr复合，制备了系列三维的气凝胶光催化剂，并研究了复合物的光催化性能与机理。具体内容如下：(1)首先采用不同反应前驱物在同样的条件下煅烧得到g-C3N4，通过一系列的比较实验及多种表征手段得出二氰二胺可做为制备g-C3N4的最佳前驱物。为解决块状的g-C3N4比表面积较小、吸附和反应活性位点较少、光生电子–空穴复合率高、可见光利用效率较低、不易回收重复利用且不易与石墨烯复合等问题，采用硫酸结合超声处理得到改性的氮化碳纳米片(CNN)，发现酸和超声处理对氮化碳的结构和性能都有较大影响，不仅使其颗粒尺寸显著减小，还可明显提高光催化性能，这为后续g-C3N

4、4纳米片复合材料的制备和研究做好准备。(2)在前一章的基础上采用两步水热法让CQDs生长在g-C3N4纳米片表面再与GO复合形成三维GA-CQDs/CNN。通过改变加入GO的体积来改变GO与CNN的质量比，制备一系列复合物GA-CQDs/CNN-x%。其中，GA-CQDs/CNN-24%在可见光下对甲基橙的吸附和降解能力最强，4h内对甲基橙的去除率约为91.1%，且循环稳定性良好。这主要得益于它大的比表面积、较强的可见光吸收能力和更高的光生载流子分离效率。(3)通过水热法在GA-CN凝胶中引入AgBr纳米颗粒，制备了新型的三维多孔的GA-CNN-AgBr复合光催

5、化剂。石墨烯的引入不仅能快速转移CNN上的光生载流子，同时形成了三维多孔的气凝胶，可以使AgBr颗粒稳定而均匀的分布在气凝胶表面。此外，负载的AgBr颗粒可以增强光催化剂对可见光的吸收，产生更多的光生电子。制得的GA-CNN-AgBr比表面积较大，吸附性能及可见光吸收性能良好。可见光下降解甲基橙的实验结果表明，GA-CNN-AgBr对甲基橙的降解速率约为CNN的10倍，且具有良好的稳定性。更重要的是，GA-CNN-AgBr具有宏观的块状形貌，便于回收利用，在污染物降解的实际应用中有很好的发展前景。I暨南大学硕士学位论文关键词：光催化；g-C3N4；三维石墨烯气凝

6、胶；碳量子点；可见光II暨南大学硕士学位论文AbstractPhotocatalyticdegradationoforganicpollutantwithinexhaustiblesolarenergyhasalreadybeenwidelyresearchedforsolvingthegrowingpollutionissues.Developinganactiveandstablevisible-lightresponsivephotocatalystiscrucialforpracticalapplicationsofphotocatalysistechn

7、ology.Asametal-freepolymericsemi-conductingmaterial,graphiticcarbonnitride(g-C3N4)hasbecomeaveryhotresearchtopicsincethepioneeringworkin2009forvisible-lightphotocatalyticwatersplitting.Andg-C3N4hasbeenrecognizedasanovelphotocatalystinmultifacetedapplicationsduetoitsappropriatebandstr

8、uctures,exce