可控制备石墨相氮化碳及其结构功能

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1、精选公文范文管理资料可控制备石墨相氮化碳及其结构功能[键入文字][键入文字][键入文字]精选公文范文管理资料可控制备石墨相氮化碳及其结构功能[键入文字][键入文字][键入文字]精选公文范文管理资料1引言　　　　在人类文明的发展过程中，煤、石油、天然气这3类不可再生的化石能源扮演着举足轻重的角色。但随着不可再生能源的大量消耗，据估计地球上的能源只能够维持人类今后几百年的发展。同时，能源的消耗伴随着废水、废渣等污染物的排放。因此，能源缺乏以及环境污染已经成为亟待解决的问题。目前，由于清洁氢能源的环境友好和可回收，使其成为最有前途的替代能源之一。太阳能作为取之不尽

2、、用之不竭的清洁能源，利用太阳能进行光催化来光解水，已成为氢能源生产的主要发展趋势。研究和开发新型高效催化剂，也一直是光催化领域的一个研究热点[1,2].　　　　不同于金属催化剂，g-C3N4由地球上含量较多的C、N元素组成，是一种非金属半导体，类似于TiO2的反应机理，带隙能约为2.7eV,对可见光有一定的吸收，光催化性能优良，化学性稳定，能较好地抵抗酸碱等的腐蚀，使其成为光催化领域的“宠儿”.Lowther[3]对g-C3N4结构做了研究，[键入文字][键入文字][键入文字]精选公文范文管理资料g-C3N4是拥有氮原子和碳原子以sp2杂化的软质相，每3个

3、六边形中各有一个碳原子和氮原子之间存在相互作用力，同时，六边形之间以σ键连接，碳原子和氮原子上的孤对电子形成大π键，形成类似于石墨烯的平面网络结构（图1）。对其单层结构，是以三嗪环[4,5]和3-S-三嗪环[6,7]作为两种基本结构单元的理论模型进行研究的。　　　　近年来，研究人员已经在实验合成g-C3N4方面取得了较大的进步，已报道的制备g-C3N4方法有：高温高压法[8]、热聚合法[9]、沉积法[10]、溶剂热法[11]等。通常使用的反应物有三聚氰氯、三聚氰胺、二氰二胺、氰胺、尿素等，选择合适的碳源和氮源来合成g-C3N4.　　　　g-C3N4由于其面内

4、较高的氮含量，优良的化学稳定性和热稳定性，有吸引力的电子结构，以及环境友好的特征，从而在CO2还原和其他能源转换等过程中具有了多功能的催化活性。但由于g-C3N4较大的带隙宽度导致较窄范围内的可见光响应较弱，以及g-C3N4较小的比表面积等缺陷，严重影响了其在一些能源领域和光催化领域的发展应用[12].为了能够让g-C3N4充分发挥出其自身优势，必须对g-C3N4进行可控的制备及改性。通过合理改进g-C3N4的制备条件，从而改变其结构，能够增强其应用价值。例如，纯的g-C3N4用于析氢反应，催化活性是较低的，但具有可控形态的纳米结构的g-C3N4可以增强自身

5、的光催化活性。迄今为止，所述纳米结构的g-C3N4包括纳米带[13]、纳米片[14]和纳米球[15]已经出现。另外，将g-C3N4掺杂改性也可提高其性能。例如，采用共价原子（S[16]、P[17]、B[18]、F[19]等）掺杂能较好地改变其电子结构，进而改变其性能。除此之外，由于在异质界面的电子相互作用和电子传递，使得g-C3N4与其他材料复合获得了独特的纳米结构和特性。金属纳米粒子[20~22]、半导体（ZnO[23]、Cu2O[24,25]、BiPO4[26]）、导电碳材料[27]被应用于g-C3N4修饰来改善其电子和催化行为。例如，由于g-C3N4固

6、有的低导电性和低的表面积，限制了其在电化学相关方面的应用。但石墨烯sp2杂化的碳原子键合形成的二维（2D）单层，拥有突出的电性能、机械性能和热性能[28~30],很好地解决了这一问题。同时，g-C3N4与石墨烯的组合可以使g-C3N4对于氧化还原反应ORR[31,32]、析氧反应[33、析氢反应[34]表现出比金属电催化剂更好的催化活性。　　　　为了实现g-C3N4的高性能的应用，可控制备g-C3N4及其结构功能具有非常重要的意义。不仅如此，[键入文字][键入文字][键入文字]精选公文范文管理资料g-C3N4的修饰也是目前在可持续化学发展中的研究重点。　　　

7、　2g-C3N4的可控制备　　　　2.1g-C3N4的微结构调控　　　　因为g-C3N4在催化产生氢气和氧气方面具有合适的导带和价带，从而吸引了研究人员很大的兴趣[35].目前，具有可控形态纳米结构的g-C3N4已经被广泛研究，但由于需要严格的反应条件，复杂的制备方法及高昂的研究费用才能使低维的g-C3N4纳米结构组装成宏观结构，所以鲜有报道。通常，制造纳米结构的g-C3N4有两种方法：（1）将有机溶剂和催化剂组合形成所需的尺寸和形貌。这种方法涉及繁琐的纯化步骤，即从复杂的反应混合物中分离出所需的纳米颗粒。（2）使用二氧化硅作为模板，但需要使用对环境有害的试

8、剂（如氢氟酸等）才能移除模板。因此，能够简单以及低成