不同方法合成的沸石咪唑酯骨架结构ZIF_8_的表征和催化性能_刘明明

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1、第30卷第3期无机化学学报Vol．30No．32014年3月CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRY579-584不同方法合成的沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIF-8)的表征和催化性能刘明明吕文苗史秀锋范彬彬＊李瑞丰(太原理工大学精细化工研究所，太原030024)摘要：以二甲基咪唑为有机连接体和以Zn(OH)2或Zn(NO3)2·6H2O为Zn源，在甲醇与氨水的混合溶液、甲醇和DMF3种不同的合成体系中合成了沸石咪唑酯骨架结构材料ZIF-8(分别记为ZIF-8(NH4OH)、ZIF-8(MeOH)和ZIF-8(DMF)，并采用XRD、FTIR、N2吸

2、附、SEM、TPD及Knoevenagel缩合反应等手段对所合成材料进行了表征。结果表明，采用这3种不同的合成方法均可成功制备出ZIF-8，所合成的ZIF-8的形貌基本一致，但其晶粒大小和酸碱性能有较大区别，同ZIF-8(NH4OH)和ZIF-8(DMF)相比，ZIF-8(MeOH)晶粒分布集中、平均粒径较小且具有较大的外比表面积和较多的酸碱位。不同方法合成的ZIF-8在苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应中的催化性能有很大差异，ZIF-8(MeOH)催化活性明显高于ZIF-8(DMF)和ZIF-8(NH4OH)，其较高的催化活性，同其较大的外比表面积和酸碱性能密

3、切相关。关键词：金属-有机骨架材料；ZIF-8；多相催化；Knoevenagel缩合反应；苯甲醛；丙二腈中图分类号：O641文献标识码：A文章编号：1001-4861(2014)03-0579-06DOI：10.11862/CJIC.2014.009CharacterizationandCatalyticPerformenceofZeoliticImidazolateFramework-8(ZIF-8)SynthesizedbyDifferentMethods＊LIUMing-MingL譈Wen-MiaoSHIXiu-FengFANBin-BinLIRui-Feng(Ins

4、tituteofSpecialChemicals,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan030024,China)Abstract:AseriesofZeoliticImidazolateFramework-8(ZIF-8)sampleswassynthesizedinamixtureofmethanolandaqueousammonia,methanol,andDMF,respectively(denotedasZIF-8(NH4OH),ZIF-8(MeOH)andZIF-8(DMF))with2-methylimidazoleasan

5、organiclinkerandZn(OH)2orZn(NO3)2·6H2OasZnsource.ThephysicochemicalpropertiesandcatalyticperformanceofthesampleswerecharacterizedbyXRD,FTIR,N2adsorption,SEM,TPDandKnoevenagelreaction.TheresultsshowthatZIF-8canbesynthesizedbythreemethodsandthesamplessynthesizedbydifferentmethodshavesimilarm

6、orphologies,butdifferentparticlesizesandacid-baseproperties.ZIF-8(MeOH)hasmuchnarrowerparticlesizedistribution,smallerparticlesizeaswellasmoreacidandbasecentersthanthoseofZIF-8(NH4OH)andZIF-8(DMF).TheZIF-8samplesexhibitsignificantdifferenceincatalyticperformanceforKnoevenagelreactionfrombe

7、nzaldehydeandmalononitrile.ZIF-8(MeOH)isthemosteffectivecatalyst.ThehighercatalyticactivityoftheZIF-8(MeOH)sampleiscloselyrelatedwithitshigherexternalsurfaceareaandacid-baseproperties.Keywords:metal-organicframeworks;ZIF-8;heterogeneouscatalysis;knoevenagelcon