沸石咪唑酯骨架材料成型及气体吸附性能研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名:擅翊史日期:迎堂堕!!呈关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关

2、部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许学位论文被查阅和借阅;学校可以公布学位论文的全部或部分内容,可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。论文暂不公开(或保密)注释:本学位论文属于暂不公开(或保密)范围,在一年解密后适用本授权书。非暂不公开(或保密)论文注释:本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围,适用本授权书。作者签名:叠盈互导师签名:绎毒钮。日期:塑』生旦£!旦学位论文数据集中图分类号TQ0学科分类号530.99论文编号1001020140049密级公开学位授予单位代码10010学位授

3、予单位名称北京化工大学作者姓名杨娜学号2011200049获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817课题来源国家自然科学基金研究方向能源化工、工业催化论文题目沸石咪唑酯骨架材料成型及气体吸附性能研究关键词ZIF-8、成型、气体吸附、Langmuir模型、穿透曲线论文答辩日期2014.05.19·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师朱吉钦教授北京化工大学化学工程评阅人1雷志刚教授北京化工大学化学工程评阅人2黄崇品副研究员北京化工大学化学工程评阅人3评阅人4评阅

4、人5答辩委员会主席张润铎教授北京化工大学化学工程答辩委员1李建伟教授北京化工大学化学工程答辩委员2雷志刚教授北京化工大学化学工程答辩委员3李英霞教授北京化工大学化学工程答辩委员4张僳副研究员北京化工大学化学工程答辩委员5注:一.论文类型:1.基础研究2.应用研究3.开发研究4.其它二.中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三.学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB/T13745-9)《学科分类与代码》中查询。四.论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要沸石咪唑酯骨架ZlF-8材料成型及气体吸附

5、性能研究沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的典型代表ZIF一8,因具有比表面积大、水热化稳定性好、孔道结构可控可调等优势在吸附分离、燃料气储存、催化等领域具有诱人的前景。但新合成的ZIF.8材料呈粉末状,实际应用中面临着流体阻力过大、易被吹散等问题,为解决这类工业应用瓶颈,本文致力于研究ZIF一8的成型工艺对其结构和性能的影响,借助于XRD、SEM、N2吸脱附分析和强度测试等表征方法,结合不同温度下成型前后ZIF.8对5种小分子气体的静态吸附行为研究,确定了较优的成型配方,并考察了ZIF.8和较优成型样品ST

6、-ZIF.8对C02的动态吸附性能。采用溶剂热法,批量放大合成了性能较优的白色粉末状ZIF.8晶体。通过压片成型制备了不同成型配方下直径均为9mm的片状颗粒,借助多种表征分析,筛选得到SB和滑石粉是较适宜的粘结剂,三氯乙酸是较佳的溶剂,且采用单一粘结剂较复合粘结剂下制备的成型颗粒的比表面积损失小,并确定当粘结剂SB粉或是滑石粉单独加入量为10wt%,三氯乙酸溶剂在浓度为10wt%、加入量为2.5ml/g时压制的两种成型样品的晶型结构稳定、抗压强度较高而BET比表面积损失率不到8%。搭建静态吸附装置,采用恒

7、体积法考察了ZIF.8和六种成型样品ST-ZIF.8、SC—ZIF一8、SN-ZIF.8与TT-ZIF.8、TC.ZIF.8、TN-ZIF.8在298K、323K和348K下对C02、C3H8、C3H6、CI-h和H2的吸附性能,结果表明,成型前后ZIF一8样品对五种气体的吸附等温线与Langmuir方程有很好的北京化工大学硕士学位论文相关性,相关系数移O.946,且在298K、100kPa下,吸附容量大小为C02>c3H6>C3Hs>CI-h>H2。其中,ST-ZIF一8和TT-ZIF.8两种成型样品相

8、比ZIF.8对气体的吸附容量的降低率均在20%以内,并且ST-ZIF一8是更为适宜的成型样品。另外,成型前后ZIF.8样品对气体的吸附容量均随着温度的升高而降低,降低幅度表现不一。298K、O.5MPa下,装填量分别为0.59时,ZIF.8和ST-ZIF一8对10%C02的动态吸附实验表明,系统内堆积空隙和样品孔隙内的死体积对体系超额吸附量的准确计算影响较小,可以忽略,但是管道阀门内的死体积内积累的CO:量对超额吸附量的影响较

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