基于沸石咪唑酯骨架材料的活体在线电化学检测.pdf

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1、第42卷分析化学(FENXIHUAXUE)NEWS第1期2014年1月ChineseJournalofAnalyticalChemistry153一l54于环境、社会以及经济的可持续发展，对环境监测、社会安全保障、质量控制、医疗诊断等领域均提出了更高的要求，因而，发展新的分析方法势在必行。酶型生物电化学传感器由于利用了酶对于底物的高度专一性识别的性能，因而具有很高的选择性，在复杂样品的分析(尤其是活体分析)中备受青睐。已发展的酶型生物电化学传感器涉及多个传感元件(如电子转移酶介体／电化学催化剂、酶、辅酶、电子导体等)，因此，如何选择一个合适的载体，从而使这些传感元件在电极表面实现简单而稳定

2、的固定，是构筑高效的生物电化学传感器的关键所在。作为金属有机骨架材料(Meta1．organicframeworks，MOFs)的一大类分支，沸石咪唑酯骨架材料(Zeoliticimidazolateframeworks，ZIFs)是由金属离子与有机咪唑类桥联配体通过配位自组装而形成的一类多孔晶体材料。由于ZIFs材料兼具沸石与MOFs的优点，例如具有多孔性、高比表面积，以及优异的化学稳定性等，已被广泛应用于诸如气体储存与分离、催化、样品收集、色谱分离等领域。ZIFs材料独特的性质，决定了其可以作为理想的载体，固定包括酶和电催化剂在内的生物传感元件以构筑生物电化学传感器，这是因为：(1)Z

3、IFs具有尺寸可调的孔径以及大的比表面积，这就使得ZIFs可以通过物理吸附作用来固定生物传感元件；(2)通过合理设计ZIFs材料的官能团，使之与生物传感元件存在一定的化学相互作用，可以进一步增强生物传感元件在ZIFs材料上的固定；(3)ZIFs材料高的化学稳定性，使得其在诸多环境下均能保持骨架结构不变，从而有利于提高所构筑的传感器的稳定性。尽管如此，将ZIFs材料作为载体，用于电化学生物传感器的构筑的研究尚未见报道。中国科学院化学研究所活体分析化学院重点实验室的毛兰群课题组近些年来针对活体分析的需要，致力于新型表界面结构的设计与构筑，旨在通过对于表界面结构的理性设计与调控，提出并建立活体分

4、析的新原理和新方法。近期，他们利用ZIFs材料的孔道和比表面积的柔软设计性和高的化学稳定性，以脱氢酶葡萄糖传感器为例，率先开展了将ZIFs材料作为载体来同时固定亚甲基绿(MG)及葡萄糖脱氢酶(GDH)的研究，成功建立了基于ZIFs的活体在线电化学分析新方法。通过选取5种具有不同孔径、比表面积及官能团的ZIFs材料，在系统考察了材料对MG和GDH的吸附性能的基础上，发现ZIF-70[(Zn(Im)1．13(nIm)0．87，Him=imidazole，HnIm=2-nitroimidazole]对于MG和GDH同时具有优良的吸附性能。利用ZIF．70作为载体，成功地研制了葡萄糖生物电化学传感

5、器，并实现了鼠脑内葡萄糖的活体在线电化学分析(图1)(Ana1．Chem．，2013，85，dx．doi．org／10．1021／ac401576u)。该研究不仅为生物电化学传感器的研究提供了新思路和新方法，而且也为基于金属有机骨架材料的分析化学研究提供了新的途径。图1A．活体在线电化学检测系统；B．基于ZIF-70的生物电化学传感器对于葡萄糖的响应图；C．活体在线电流一时间响应图