基于沸石咪唑酯骨架结构材料（zif）的渗透汽化膜及其应用

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1、类号学号M201370272学校代码10487密级硕士学位论文基于沸石咪唑酯骨架结构材料（ZIF）的渗透汽化膜及其应用学位申请人：张浩学科专业：化学工程指导教师：王艳教授答辩日期：2016年5月25日AThesisSubmittedinFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofScienceZeoliteimidazoleframework(ZIF)-basedmembranesforpervaporationapplicationsCandidate:ZhangHao

2、Major:ChemicalEngineeringSupervisor:WangYanHuazhongUniversityofScience&TechnologyWuhan430074,P.R.ChinaMay2016独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日

3、学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日华中科技大学硕士学位论文摘要沸石咪唑酯骨架材料（ZIF），是目前最具有应用潜力的多孔晶体有机材料之一，

4、它具有高孔隙率、高比表面积、稳定性好，对有机物分子具有较强的吸附能力等优点，在催化、储能和分离等领域得到了广泛的关注。由于ZIF可调节的孔结构以及其与高分子膜材料良好的相容性，相比于传统具有刚性结构的无机材料在渗透汽化膜的应用中具有极大的优势。本文旨在研究ZIF在渗透汽化膜中的应用并针对现存的问题展开优化研究。首先，我们将乙二胺改性的ZIF-8颗粒（ZIF-8-NH2）与聚乙烯醇（PVA）混合制备高性能的PVA/ZIF-8-NH2混合基质膜用于乙醇/水体系的渗透汽化脱水。ZIF-8-NH2颗粒上的胺基基团可以使得ZIF-8颗粒

5、亲水性提高且更加有利于其在聚合物相中的分散,因此相对于没有改性的ZIF-8颗粒掺杂的PVA混合基质膜表现出更好的颗粒分散性和渗透汽化分离性能。我们研究了ZIF-8-NH2在膜中质量分数的影响并且发现：o当颗粒的质量分数为7.5wt%时，该膜在40C时渗透汽化乙醇脱水的分离性能最高。我们进行了多种分析测试手段研究ZIF-8颗粒和ZIF-8-NH2颗粒对于PVA混合基质膜的形貌、物化性质和分离性能的影响。此外，我们还对不同的渗透汽化条件（温度、料液）的影响进行的研究。另外，为了提高ZIF-90颗粒的疏水性及其与聚二甲基硅氧烷（PD

6、MS）基体的相容性，我们也对ZIF-90的纳米颗粒由亚胺缩合反应与十二烷基胺（DLA）反应改性。经过DLA修饰的ZIF-90的颗粒（DLA-ZIF-90）掺入到PDMS基膜中来制备新型PDMS/ZIF-90混合基质膜。我们对原始的PDMS膜和PDMS/DLA-ZIF-90混合基质膜的渗透汽化性能进行了研究。此外，还进行了各种表征来考察改性ZIF-90颗粒和混合基质膜的形态和基本性质。在上述工作的基础上，一种新的在高分子基底上的ZIF-8晶种制备方法被采用以提高ZIF-8连续膜的机械稳定性。我们采用的新的晶种合成方法在Torlo

7、n基膜表面覆盖一层高质量的ZIF-8晶种层：基于乙二胺（EDA）浸泡的Torlon基膜在其上I华中科技大学硕士学位论文采用咪唑-2-甲醛（ICA）溶液浸泡改性的化学修饰方法，从而使得Torlon基膜表面带有咪唑基团,为后续的ZIF-8晶种生长过程提供反应位点，从而得到均一稳定的ZIF-8晶种层。由于Torlon基膜表面的化学修饰，该ZIF复合膜可以均匀且稳定地生长。相较于与其他晶种制备方法，ICA改性基膜的新方法为制得的高分子/ZIF连续膜提供了更高的机械稳定性和优异的ZIF晶体结构。该复合膜展现出优良的异丙醇/水分离性能和较

8、高的机械强度。该研究也可推广至其他ZIF复合膜的制备与应用中。关键词：渗透汽化；混合基质膜；沸石咪唑酯骨架材料；高分子/ZIF复合膜；化学改性II华中科技大学硕士学位论文AbstractZIF,asoneofthemostpotentialporouscrystallinem