基于类沸石咪唑酯骨架材料zif-8的催化性能研究

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1、万方数据声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：刊塑塑日期：劲

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3、论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后遵守此规定)。签名：划豳!揭一日期：碰坦导师签名：整塑型——日期：星翌丝鱼!里万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文基于类沸石咪唑酯骨架材料ZIF．8的催化性能研究摘要‘类沸石咪唑酯骨架材料(zeoliticimidazolateffameworks，ZIFs)是由过渡金属原子(Zn／Co)与咪唑或咪唑衍生物连接而成的一类新型的、具有沸石拓扑结构的纳米多孔材料，是金属有机骨架材料(metal-organicframeworks，MOFs)的-,eo。ZIFs结合了传统沸石和MOFs的优点，具有可调谐的孔径，大的比表面积

4、，以及良好的热、水热稳定性等特征，在吸附、分离、催化等方面均表现出了广阔的应用前景。ZIF．8是ZIFs材料中最具有代表性的一种，在催化应用方面，ZIF．8因其所具有高的热稳定性和表面积、独特的孔道结构以及表面酸碱性能等特点，在作为非均相催化剂和催化剂载体方面显示出一定潜在的优越性。目前，研究工作者主要研究了新型ZIFs的合成以及其在气体吸附、分离、储氢等方面的应用，在催化方面的研究报道较少。本文选择ZIF．8为研究对象，从ZIF．8作为非均相催化剂和催化剂载体等方面进行了研究。以期通过以上的研究为ZIF．8材料方面的应用和性能改进方面奠定基础，使ZIF．8更好地应用于催化领域。l、

5、)不同方法合成的ZIF一8的表征和催化性能以二甲基咪唑为有机连接体和以Zn(OH)2或Zn(N03)2"6H20为Zn源，在甲醇与氨水的混合溶液、甲醇和DMF三种不同的合成体系中合成了ZIF．8(分别记为ZIF．8(NH40H)、ZIF一8(MeOH)和ZIF一8(D坶))，并采用XRD、FTIR、N2吸附、SEM、TPD及Knoevenagel缩合反应等手段对所合T万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文成材料进行了表征。结果表明，采用这三种不同的合成方法均可成功制备出ZIF．8，所合成的ZIF．8的形貌基本一致，但其晶粒大小和酸碱性能有较大区别，同ZIF-8(NI-hOH)和ZIF

6、一8(DMF)相比，ZIF．8(MeOH)晶粒分布集中、平均粒径较小且具有较大的外比表面积和较多的酸碱位。不同方法合成的ZIF一8在苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应中的催化。Il,工,q-台日匕w有很大差异，ZIF-8(MeOH)催化活性明显高于ZIF-8(DMF)和ZIF．8(NH40H)，其较高的催化活性同其较大的外比表面积和酸碱性能密切相关。2)手性修饰剂修饰Ru／ZIF．8催化苯乙酮不对称加氢在不同的浸渍溶剂中制备了一系列Ru／ZIF．8催化剂，并采用ICP、XRD、TEM和N2吸附等手段对所合成材料进行了表征。在非手性修饰剂TPP和手性修饰未：IJ(1S,2S

7、)．DPEN存在下，制备的Ru／ZIF．8在苯乙酮不对称加氢反应中表现出不同的催化性能。浸渍溶剂对Ru／ZIF．8的催化性能有显著影响，乙醇是最有效的浸渍溶剂，Ru／ZIF．8(EtOH)的催化性能最好，而Ru／ZIF-8(Aq)表现出了低的催化活性和对映选择性。Ru／ZIF-8(EtOH)催化剂制备方法简单，催化剂性能稳定，通过简单的离心分离可循环使用多次而无明显的活性和对映选择性降低。3)Pd／ZIF．8催化剂催化肉桂醛选择性加氢将Pd纳米粒子负载到ZIF．8上制备了Pd／ZIF．8，将其用于肉桂醛的选择性加氢反应，并采用XRD和N2吸附等手段对所制备的催化剂进行了表征。结果表明

8、，Pd／ZIF．8在肉桂醛选择性加氢反应中表现出了高的催化性能，反应溶剂对催化剂的催化性能有显著影响。Pd／ZIF．8在肉桂醛选择性万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文加氢反应中的催化活性和选择性高于相应的以其他MOFs和无机载体为主体的催化剂。Pd／ZIF．8催化剂具有良好的稳定性和重复使用性。关键词：金属有机骨架材料，ZIF．8，Knoevenagel缩合反应，加氢，苯乙酮，肉桂醛万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文IV万方数据太原理工大学硕士研究