类沸石金属有机骨架材料的优化合成其及吸附、分离性能研究

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1、OPTIMIZEDSYNTHESISANDADSORPTIONPROPERTIESOFZEOLITICIMIDAZOLATEFRAMEWORKSThisThesisSubmittedtoZhejiangNormalUniversityfortheRequirementsforaDegreeofMasterofScienceNingweiWangSui旷visedupervlsea61，D1，Prof．dr．ir．WeidongZhuKeyLaboratoryoftheMinistryofEduc

2、ationforAdvancedCatalysisMaterials,InstituteofPhysicalChemistry,ZhejiangNormalUniversityMay2013类沸石金属有机骨架材料的优化合成其及吸附、分离性能研究摘要类沸石金属有机骨架材料(ZIFs)是一类具有多种沸石拓扑结构、结合了MOFs材料和沸石分子筛各自的优点的新型材料。ZIFs材料具有高比表面积、高孔隙率和孔体积、孔径可调、易于化学修饰等性质。与其它MOFs材料相比，ZIFs材料具有更高的热稳定性和化学稳

3、定性。这些优良的性质已经成为MOFs材料研究中的热点。ZIFs材料在结构和功能上多样化使其在气体存储、吸附分离、催化、传感器等领域有着诱人的前景和巨大的应用潜力。本论文主要以ZIFs材料的优化合成及气体吸附分离性能为研究重点，较系统地研究了ZIF．7和ZIF．8两种材料的优化合成条件及其多种气体(C02、N20、C2I-h、C2H6、C3H6、C3H8)的吸附行为和分离性能。本论文主要从以下几个方面展开研究工作：1．ZIF．7材料的优化合成。通过加入过量苯并咪唑配体或在合成体系中引入不同的调控剂

4、合成得到了ZIF．7晶体。表征结果显示，随着苯并咪唑配体用量的增加ZIF．7的形貌趋于一致，粒径大小也趋于均一且粒径逐渐减小。合成体系引入CH3COONa调控剂得到的ZIF．7晶体的形貌无规则，且大小不均一；而改用二乙胺(DEA)为调控剂后得到了六棱柱棒状形貌且大小均一的ZIF．7晶体。C02吸附结果表明两种条件下合成的ZIF．7具有较好的吸附容量，但配体过量易堵塞孔道引起吸附容量下降。2．气体在ZIF．7上的吸附和分离。测定了C02、N20、C2I-h、C2H6在ZIF．7上的吸附等温线。结果

5、表明，由于ZIF一7的“开门效应”，不同的气体吸附质在ZIF．7上表现出不同的开门压力。利用开门压力的差异，结合穿透柱技术研究了C02／N20混合气在ZIF．7上的分离性能，结果表明ZIF．7可实现对C02／hi20混合气的分离。摘要3．ZIF．8材料的优化合成。通过使用不同的合成方法得到了形貌一致、大小均一的ZIF．8晶体。结果表明，以甲醇为溶剂时可合成得到纳米级的ZIF．8晶体，晶体粒径随二乙胺(DEA)的加入逐渐减小；以H20为溶剂时仍然可以得到开孔结构的ZIF．8晶体，同时，该方法克服了

6、在H20溶剂条件下无法得到开孔结构的ZIF．8的缺点，具有配体用量少且环保的优点。4．CuCl／ZIF．8的制备及对C3H6／C3H8的分离。初步探索了CuCl在ZIF．8上单层分散的条件及对C3H6／C3H8的分离性能。结果表明，CuCI在ZIF．8上易被还原成单质Cu，对ZIF．8的骨架有破坏作用。关键词：类沸石金属有机骨架材料；ZIF．7；ZIF．8；吸附分离；C02；N20OPTIMIZEDSYNTHESISOFZEOLITICIⅣⅡDAZOLATEFRAⅣ匝WO砌

7、DSORPTIONPROPERTIESABSTRACTZeoliticimidazolateframeworksareasubclassofmetal．organicframeworks，whichpossessthesametopologiesasthosethatcanbefoundinzeolites．ZIFshavetheadvantagesofMOFssuchashugesurfacearea，uniformaperture，adjustableporesize，diversestru

8、cturetopologies，andtunablefunctionalitiesetc．Comparedtoothertypesofmetal-organicframeworkmaterials，ZIFsexhibitexceptionallyhighhydrothermal，chemical，andthermalstability．Hefice，ZIFshaveattractedincreasingattentioninmanyapplicationssuchasgasstorage，sep