CNTs催化臭氧化学过程研究及反应动力学解析

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1、专业学位硕士学位论文CNTS催化臭氧化学过程研究及反应动力学解析StudyonCNTsCatalyticOzoneChemicalProcessandReactionDynamic学号：31118017大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用

2、途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：￡缒15篮垫臭氢丝鲎垫盟丛壹垒垒垂亟盎盎望缝蕴作者签名：整蒸蒸日期：丝!!年—上月二L日大连理工大学专业学位硕士学位论文摘要染料废水具有色度高、成分复杂、有机物浓度高、难生物降解等特点。臭氧水处理技术能够产生强氧化物种羟基自由基(OH·)对污染物氧化降解的同时还可能完成深度矿化，其中pH值是臭氧氧化路径的重要限制因素。为了强化臭氧氧化过程中OH·氧化路径

3、，实验选取碳纳米管为非均相催化剂，在不同溶液pH环境中，对比考察了多相流中臭氧分解动力学、重要分解产物过氧化氢(H202)和OH·等参数的变化规律，结合对模型化合物(甲基橙)的降解过程解析(包括脱色、矿化等)，对碳纳米管可能的催化臭氧氧化路径进行了分析与论述，以期对基于碳纳米管控制的多相流催化臭氧氧化体系的应用提供科学结论参考。为了较为全面的对比研究可能的催化过程，实验工作在无底物环境和有底物环境分别展开。首先在无底物条件下，考察了pH值、碳纳米管和改性碳纳米管对臭氧在水溶液中的稳定性、溶解性和重

4、要分解产物的影响。选取甲基橙模拟染料废水，研究了pH值、碳纳米管、改性碳纳米管、臭氧流量和底物初始浓度对甲基橙脱色行为的影响，并给出了可能的反应机理分析。在无底物条件下，溶解臭氧在水中的衰变符合一级动力学，pH为2．5、6．5和8时，半衰期分别为38．09min、44．72min和8．38min，pH为6．5、8、9和10时，水中溶解氧浓度分别为9．31mg／L、．9．28mg／L、9．17mg／L和5．13mg／L，表明臭氧稳定性和pH值关系密切，碱性条件下衰变速率明显加快，水中溶解臭氧浓度降低

5、，酸性条件下也可轻微加速臭氧分解。分别加入0．019未处理碳纳米管(CNTs．0)和改性碳纳米管(CNTs．1)后，pH为8时，臭氧半衰期为3．48min和3．10min，pH=10时，水中臭氧浓度分别为2．83mg／L和1．86mg／L，表明碳纳米管可催化臭氧分解，且改性碳纳米管催化效果更好。通过对分解产物的测定了解到，臭氧在分解过程中生成H202和OH·。持续曝臭氧一段时间后，溶液中H202浓度基本恒定，在pH=8条件下，H202浓度低于pH=6．5时，加入碳纳米管后，可减慢H202衰变速率。

6、在pH为2．5、6．5和10条件下，pH=10时，OH·浓度最高，pH=6．5时，OH·浓度最低。单纯臭氧氧化体系中，甲基橙初始浓度为30mg／L，pH为6．5、8和10时，脱色率达到99％以上，用时分别为10min、8min和7min，在反应30min后，TOC去除率分别为6．93％、17．42％和22．4％，表明在碱性条件下，氧化效果更好。在甲基橙初始浓度为10mg／L、50mg／L和100mg／L时，脱色率达到99％以上，用时分别为3min、9min和30min，表明在臭氧浓度相同条件下，底

7、物浓度越小，脱色速率越快，通过分析氧化过程中甲基橙浓度lnCt／Co和反应时间t之间的关系表明，臭氧对甲基橙的降解反应符合一级动力学。CNTs催化臭氧化学过程研究及反应动力学解析在pH=10条件下，对比纯臭氧氧化(03)、未处理碳纳米管催化臭氧化(03／CNTs．0)和改性碳纳米管催化臭氧化(03／CNTs．1)三种工艺的氧化效果，脱色率达到99％以上，用时分别为10min、6．5min和5．5min，在反应60min后，TOC的去除率分别为27．33％、34．24％和35．42％，结果表明碳纳米

8、管对诸如此类大分子溶解性有机物具有良好的催化臭氧氧化降解效果，由于伴随底物氧化过程会产生抗氧化性很强的碎片分子，故在实验剂量条件下没有观察到添加碳纳米管对TOC更为明显的强化去除效果。关键词：臭氧：双氧水：羟基自由基：碳纳米管大连理工大学专业学位硕士学位论文StudyonCNTsCatalyticOzoneChemicalProcessandReactionDynamicAbstractDyeingwastewaterischaracterizedbyhi曲color，comple