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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)1260ActaPhys.鄄Chim.Sin.,2006,22(10)：1260耀1265October[Article]www.whxb.pku.edu.cn丙烯的臭氧化反应动力学研究1,32,*3,*341贾龙徐永福葛茂发杜林王庚辰庄国顺(1北京师范大学大气环境研究中心,北京100875；2中国科学院大气物理研究所,大气边界层物理和大气化学国家重点实验室,北京100029；3中国科学院化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京100080；4中国科学院大
2、气物理研究所,中层大气遥感与探测开放实验室,北京100029)摘要使用自行研制的烟雾箱实验装置,研究了模拟实际大气环境臭氧浓度下(最小浓度6.6伊10-8)臭氧与丙烯的反应动力学.结合Model49C鄄O3Analyzer与GC鄄FID对臭氧与丙烯在282~314K温度范围内的速率常数进行了测定,得到臭氧初始浓度为6.61伊10-8、温度为282K时臭氧与丙烯的反应速率常数为6.73伊10-18cm·3molecule-1·s-1.并根据不同温度下测得的反应速率常数,求得该反应的阿仑尼乌斯方程为k=(5
3、.8依1.2)伊10-15e(-1907依53)/T.对比前2人结果,我们测得的速率常数偏小,活化能偏高,但速率常数的最大误差仅为11%,活化能的最大误差为5%.说明我们的研究设备在实际大气条件下是可靠的,可用于进一步深入研究臭氧有关的反应.关键词：臭氧,丙烯,反应动力学,速率常数,气相反应中图分类号：O643KineticStudyoftheGas鄄phaseOzonolysisofPropylene1,32,*3,*341JIA,LongXU,Yong鄄FuGE,Mao鄄FaDU,LinWANG,G
4、eng鄄ChenZHUANG,Guo鄄Shun(1ResearchCenterforAtmosphericEnvironment,BeijingNormalUniversity,Beijing100875,P.R.China；2StateKeyLaboratoryofAtmosphericBoundaryLayerPhysicsandAtmosphericChemistry,InstituteofAtmosphericPhysics,ChineseAcademyofSciences,Beijing100
5、029,P.R.China；3BeijingNationalLaboratoryforMolecularSciences(BNLMS),InstituteofChemistry,ChineseAcademyofSciences,Beijing100080,P.R.China；4DivisionforMiddleAtmosphereandRemoteSensing,InstituteofAtmosphericPhysics,ChineseAcademyofSciences,Beijing100029,P.
6、R.China)AbtractKineticsofthereactionofozonewithpropyleneunderrealatmosphericenvironmentalconditionswithanozoneconcentrationofca6.6伊10-8hasbeeninvestigatedinaself鄄madeTeflonChamber.UsingModel49C鄄O3AnalyzerandGC鄄FID,reactionrateconstantsattemperaturerangeo
7、f282~314Karedeterminedbyanabsoluteratetechniqueintermsofmeasurementofozoneconcentrations.Resultsshowthatthereactionrateconstantis6.73伊10-18cm3·molecule-1·s-1fortheinitialozoneconcentrationof6.61伊10-8andthetemperatureof282K.Accordingtothereactionrateconst
8、antsunderdifferenttemperatures,theArrheniusequationofk=(5.8依1.2)伊10-15e(-1907依53)/Tisobtained.2Comparedwiththeresultsreportedbyotherresearchers,althoughtherateconstantsobtainedinthisstudyaresystematicallyunderestimatedandt
