模拟油品氧化脱硫及反应动力学研究.pdf

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1、第39卷第8期燃料化学学报Vo1．39No．82011年8月JournalofFuelChemistryandTechnologyAug．2011文章编号：0253-2409(2011)08-0611讲模拟油品氧化脱硫及反应动力学研究张存，王洪娟，刘涛，刘晓勤(1．扬州大学化学化工学院，江苏扬州225002；2．南京工业大学化学化工学院，江苏南京21O009)摘要：在HO／WO，／ZrO：氧化体系中对以甲苯为溶剂、二苯并噻吩(DBT)为模型含硫化合物的模拟油品(硫的质量分数为1540x10)进行了氧化脱硫研究，考察

2、了反应温度、反应时间、氧化剂加入量、催化剂用量对DBT转化率的影响。实验结果表明，在反应温度50℃，反应时间90min，氧化剂加入量油／H：O：的体积比为20：1和催化剂用量0．02g／mL的适宜氧化脱硫条件下，96％以上的DBT氧化为容易分离脱除的二苯并噻吩砜(DBTOs)；同时研究了DBT氧化反应动力学，得知DBT氧化反应为一级反应，表观活化能E为55．37kJ／mol，指前因子A为3．35x10min～。关键词：模拟油品；二苯并噻吩；固体超强酸；氧化脱硫；反应动力学中图分类号：TE626．25文献标识码：AS

3、tudyonoxidativereactionandkineticsofsimulatedoildesulfurizationZHANGCun，WANGHong-juan，LIUTao，UUXiao—qin(1．CollegeofChemistryandChemicalEngineering，YangzhouUniversity，Yangzhou225002，China；2．CollegeofChemistryandChemicalEngineering，NanjingUniversityofTechnology，

4、Nanjing210009，China)Abstract：Theoxidativedesulfurizationforasimulatedoil(Scontent1540×10Io)consistingofmodelsulfurcompoundsofdibenzothiophene(DBT)andtoluenesolventinaH，O，／WO／ZrO，oxidativesystemwasstudied．Theinfluenceofoxidationtemperature．reactiontime．theamoun

5、tofoxidantandthedosageofcatalystontheconversionofDBTwereinvestigated．Theexperimentalresultsrevealthatunderanoptimumoxidativedesulfurizationconditionwiththetemperatureof50℃．thereactiontimeof90min．theoxidantdosageof(oil)：V(H，O，)=20：1andthecatalystdosageof0．02g／m

6、Loil，morethan96％ofDBTareoxidizedtodibenzothiophenesulfone(DBTOs)thatCanbeeasilyremoved．Furthermore．theoxidationkineticsofdibenzothiophenewasinvestigated．TheoxidationofDBTCanbetreatedasafirst．orderreaction，the叩parentactivationenergyEis55．37kJ／molandthepre—expon

7、entialfactorAis3．35×10min～．Keywords：simulatedoil；dibenzothiophene；solidsuperacid；oxidativedesulfurization；oxidationkinetics石油和石油产品中硫的存在对其加工和应用过纪的绿色脱硫工艺。。。程造成多方面的危害，如腐蚀金属设备、导致催化剂氧化脱硫的原理是利用氧化剂选择性地将含硫中毒以及燃烧产生的SO污染环境等⋯。为此，世化合物氧化成亚砜或砜类化合物，增加其极性，然后界各国纷纷制定环保法规严格限制燃料油

8、中硫含用溶剂萃取等方法将氧化产物砜和亚砜从油品中分量，硫含量指标正逐步趋向于低硫、超低硫、甚至无离除去，达到降低硫含量实现深度脱硫的目的l9J。硫，因而燃料油深度脱硫技术已成为近年来炼油工能够氧化硫化物，特别是苯并噻吩类硫化物的氧化业研究的热点。剂很多，但考虑到清洁生产的要求，在世界各国目前，在深度脱硫方面，加氢脱硫工艺操作条件已报道的各种氧化脱硫方法中大多