探索轻质油品氧化吸附耦合深度脱硫

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1、中国石油大学（华东）硕士学位论文轻质油品氧化吸附耦合深度脱硫姓名：张艳姝申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：郑经堂20060501轻质油品氧化吸附耦合深度脱硫张艳姝(化学工艺)指导教师：郑经堂教授摘要加氢脱硫(HDS)可有效地脱除油品中大部分含硫化合物，但难以实现深度脱硫。非加氢脱硫可有效除去加氢脱硫难以脱除的二苯并噻吩类衍生物，其中吸附和氧化一萃取(吸附)脱硫被认为是有望在近期内获得重大突破的深度脱硫技术。本论文分别考察了氧化一萃取和吸附两种方法对汽、柴油的脱硫效果，进而将两种方法耦合，

2、以期达到深度脱硫的目的。在第一部分工作中，筛选出适宜的氧化剂和萃取剂，确定最佳的反应条件。实验表明，过氧乙酸的氧化能力强于过氧化氢，因为过氧乙酸的产物乙酸具有一定的萃取作用，利于氧化反应向着生成产物的方向进行；而过氧化氢的产物水对氧化反应的进行起到了抑制作用。在相同氧化条件下，柴油的脱硫效果好于汽油，因为柴油含有的硫化物中硫原子上的电子云密度较高，易于被氧化成极性较强的砜类化合物，通过萃取脱除。采用氧化脱硫可使汽油的硫含量由1459ttg／g降至702pg／g，柴油的硫含量由650t,g／g降至

3、205耀／g。在第二部分工作中，考察了水蒸汽改性ACF、负载不同金属的ACF、经盐酸处理的AC以及负载AgN03的AC和"t-A1203对汽、柴油的吸附脱硫效果，并对负载AgN03的T-AJ203进行了系统表征。经水蒸汽改性的ACF表现出较好的脱硫效果，对加氢柴油的吸附硫容量由1．46mg／g提高Ns．52mg／g，脱硫率自11．3％上升N65．6％。改性后ACF的比表面积和总孔容增加了近一倍，且增加了少量中孔，孔径分布与柴油中硫化物的分子尺寸相匹配，因此，脱硫效果增强。Ill通过氧化吸附耦合脱

4、硫工艺，汽油的硫含量从1459肛e,／g降：／iE422肛g幢，柴油的硫含量从650pg／g脱至40pg，g以下，且柴油的色度明显降低。氧化吸附耦合脱硫工艺具有潜在的应用前景，有望实现轻质油的深度脱硫。关键词：氧化，萃取，吸附，耦合，深度脱硫1VThestudyoflightoildesulfurizationthroughcoupfingoxidationandadsorptiontechnologyYanshuZhang(ChemicalTechnology)DirectedbyProfes

5、sorJingtangZhengAbstractDeepdesulfurizationoffueloilhasbecomeaworldwideurgenttopicduotothemoreandmorestringentenvironmentalregulations．Althoughconventionalhydrodesulfurizafion(1IDS)technologyC[Lrleffectivelyremovethemajorityofsulfur-containingcompoun

6、ds,ithasfacedtheseriouschallengetoI'℃m．ovethedibenzothiopHeneanditsderivatives．Therefore,anumberofalternativenon-hydrodesulfurizationtechnologies，such嬲，adsorption,oxidation,extractionandbioprocessing,alebeingexploredtorealizethedeepdesulfurization．Th

7、eadsorptionandselectivecatalyticoxidationcombinedwithextraction(adsorption)isthought舔themostpromisingde印desulfurizationmethods．Thisthesisfocusesontheresearchesofoxidation-exlmctionandadsorptiontodesulfurizeofgasolineanddiesel．andcouplingthetwome拙【ods

8、toachievedeepdesulfmization．Inthefirstsection,theappropriateoxidantandcatalystwerechosenandtheoptimalconditionwasdetermined．111eresultindicatedthattheoxidizationpropertyofCH3C02HwasstrongerthanthatofH202，becausetheaceticacidthatderivedfromCH3C03Hshow