V、Mo掺杂介孔SiO2微球催化剂的制备及乙、丙烷选择氧化性能研究

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1、１０１＠单位代码：６６硕士学位论文Ｖ、Ｍｏ掺杂介孔Ｓｉ〇２微球催化剂的制备及乙、丙烷选择氧化性能研究雜欣论文作者：撕僻学科专业：趣紐５虽指导教师：培养单位：钟制培养类别：２０１８州完成时间：沈阳师范大学学位评定委员会学位论文独创性声明本人所呈交的学位论文是在导师的指导下取得的研究成果。据我，所知除文中己经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人己经发Ｉ表或撰写过的研宄成果。对本文的研宄做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确说明并表示了谢意。作者签名：日期：＞＼ｔ学位论文使用授权声明本人授权沈阳师

2、范大学研究生处，将本人硕士学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索；有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版和纸质版，允许论文被查阅和借？阅，有权可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。保密的学位论文在解密后适用本规定。作者签名：日期：V、Mo掺杂介孔SiO2微球催化剂的制备及乙、丙烷选择氧化性能研究摘要当前，石油资源的过渡消耗导致化工原料短缺危机，低碳烷烃选择氧化可以有效的缓解危机并降低化工原料成本，以O2为氧化剂，乙、丙烷选择氧化制烯烃及醛类含氧化合物是低碳烷烃有效利用中极具挑战性的课题之一，其难点在于同时保持高的反应转

3、化率和目标产物选择性。钒基和钼基催化剂由于其适中的氧化还原能力展示了良好的低碳烷烃选择氧化性能；研究表明高分散活性位催化剂在低碳烷烃选择氧化反应具有特殊催化作用，高度分散的活性金属氧物种有利于提高烯烃等目的产物选择性。近年来，介孔SiO2微球的发展为乙、丙烷选择氧化反应提供了更加丰富的载体材料。本论文基于文献调研及本组前期研究工作，选取了V、Mo为活性组分，具有树枝状结构的介孔SiO2微球为载体，用乳液法和浸渍法制备了掺杂型V-m-SiO2、Mo-m-SiO2及负载型V/m-SiO2、Mo/m-SiO2催化剂。考察了活性组分掺杂量和制备方法等因素对催化剂的结构和性能的影响。本论文的主要结

4、果如下：1、采用乳液法及浸渍法制备了掺杂型V-m-SiO2及负载型V/m-SiO2催化剂，并进行了乙、丙烷选择氧化性能研究。结果表明掺杂型及负载型催化剂上钒物种均主要以高分散孤立的VOo4四面体结构存在。当T=575C时，在1.5V-m-SiO2和1V/m-SiO2催化剂的乙烷选择氧化反应中，乙烷转化率分别为34.2%和30.0%。乙烯和乙醛选择性分别为57.4%、3.9%和55.3%、3.7%。，相应的乙烯收率为18.1%和16.6%。当T=575oC时，在0.5V-m-SiO2和0.5V/m-SiO2催化剂的丙烷选择氧化反应中，丙烷转化率为35.4%和31.3%，烯烃、烯烃及醛总选择

5、性分别是65.3%、76%和55.0%、65.5%，相应的烯烃及醛总收率分别为26.9%和20.5%。2、采用乳液法及浸渍法制备了掺杂型Mo-m-SiO2及负载型Mo/m-SiO2催化剂，并进行了丙烷选择氧化性能研究。结果表明掺杂型Mo-m-SiO2催化剂的钼氧化物以高分散的形式存在；而负载型催化剂钼氧物种的分散度受Mo负载量影响较大，当Mo负载量较低（x≤5）时钼物种的分散度较好。当T=600oC时，3Mo-m-SiO2催化剂丙烷的转化率为42.9%，烯烃及醛总选择性和总产率分别为65.8%和28.2%。当T=625oC时，在0.1Mo/m-SiO2催化剂上烯烃的选择性为56.3%，烯

6、烃及醛总选择性为67.7%，烯烃及醛总产率为35.0%。关键词：V、Mo掺杂，m-SiO2载体，催化剂，乙、丙烷选择氧化，烯烃及醛类氧化合物IPREPARATIONOFV,Mo-DOPEDMESOPOROUSSiO2MICROSPHERECATALYSTSANDTHERESEARCHOFCATALYTICPERFORMANCEFORTHESELECTIVEOXIDATIONOFETHANEANDPROPANEABSTRACTAtpresent,theexcessiveconsumptionofpetroleumresourcesleadstothecrisisofchemicalrawm

7、aterialsshortage.Selectiveoxidationoflightalkanescaneffectivelyalleviatethecrisisandreducethecostofchemicalrawmaterials.Itisoneofthebigchallengesincatalyticfieldtomakeeffectiveuseoflightalkanesthatselectiveoxidationofe