介孔ZrO2负载金属氧化物催化剂的制备表征及其丙烷氧化脱氢性能研究

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1、学校代码：10135论文分类号：O64学号：20154015022研究生类别：全日制硕士学位论文介孔ZrO2负载金属氧化物催化剂的制备表征及其丙烷氧化脱氢性能研究PreparationandCharacterizationofMesoporousZrO2-SupportedMetalOxideCatalystsandTheirCatalyticPerformanceforOxidativeDehydrogenationofPropane学科门类：理学一级学科：化学学科、专业：物理化学研究方向：多相催化申请人姓名：贺晓宇指导教师姓名：徐爱菊王

2、奖2018年6月9日内蒙古师范大学硕士学位论文内蒙古师范大学硕士学位论文中文摘要丙烯作为重要的基础化工原料，主要用于生产聚丙烯、丙烯腈、氧化丙烯和异丙苯等。近年来，随着市场对丙烯需求的快速增长和易采石油资源的不断消耗，传统的制备丙烯的方法已经难以满足需求。目前丙烷氧化脱氢制丙烯是催化领域的研究热点，因其反应不受热力学控制，在低压低温的反应条件下就可以进行，催化剂不易结焦失活，而具有广阔的应用前景。但是在氧气存在的条件下丙烷和丙烯容易深度氧化，导致丙烯的选择性下降，所以制备稳定性高和丙烯选择性好的催化剂是其研究的重点。本文利用溶剂热法，制备介

3、孔ZrO2负载金属氧化物催化剂，调变催化剂中金属氧化物的负载量，考察不同M/Zr摩尔比对其物化性质和丙烷氧化脱氢催化性能的影响。1.采用溶剂热法制备了介孔ZrO2载体，制备的介孔ZrO2载体是由单斜晶相和四方晶相两相组成，比表面积为22.2m2·g-1，600°C时丙烯收率可达7.28％。掺杂La2O3调变ZrO2载体的氧化还原性能，介孔LaxZryO2的丙烷转化率都有提高，反应温度为600°C时，LaxZryO2(x:y=2:8)的丙烯收率可达10.39%。2.采用溶剂热法制备了V2O5/ZrO2系列催化剂。研究表明：10%V2-12O5

4、/ZrO2催化剂的比表面积最大为57.7m·g；无V2O5的特征衍射峰；催化剂表面是四面体配位的钒物种；介孔ZrO2载体负载10%的V2O5时催化性能最好，在600°C时催化性能最优，丙烷转化率达35.47%，丙烯选择性为40.63%，丙烯收率可达14.41%。3.采用溶剂热法制备10%V2O5/LaxZryO2系列催化剂。研究表明：催化剂是四方ZrO2、La2Zr2O7、V2O5三相共存，10%V2O5/La0.2Zr0.8O2催化剂的丙烷氧化脱氢性能相比其它催化剂最好，在600°C时，丙烷转化率最高达27.18%，丙烯选择性为39.79

5、%。4.采用溶剂热法制备x%V2O5/La0.2Zr0.8O2催化剂。研究表明：催化剂是ZrO2、V2O5、La2O3和La2Zr2O7晶体的混合晶相，15%V2O5/La0.2Zr0.8O2内蒙古师范大学硕士学位论文催化剂的比表面积最大为55.7m2·g-1，600°C时丙烷氧化脱氢性能最好，丙烷转化率达34.87%，丙烯选择性为45.18%。5.采用溶剂热法制备了MoO3/ZrO2系列催化剂。研究表明：当Mo/Zr摩尔比为0.2时，催化剂是四方ZrO2、MoO3和ZrMoO4三相共存，还原峰面积最大。通过丙烷氧化脱氢制丙烯的实验发现，负

6、载MoO3后催化活性增加，在反应温度为600°C，MoO3负载量为20%时，催化性能最好，丙稀的收率为12.29%。关键词丙烷，氧化脱氢，负载型催化剂，氧化锆，氧化钒内蒙古师范大学硕士学位论文ABSTRACTPropyleneasanimportantlybasicchemicalrawmaterialismainlyusedfortheproductionofpolypropylene,acrylonitrile,propyleneoxide,cumeneandsoon.Inrecentyears,ithasdifficultytosat

7、isfythedemandofpropylenepreparedbyconventionalmethodswiththemarketdemandforpropylenerapidlygrowingandpetroleumminedeasilyconsumingcontinually.Atpresent,theoxidativedehydrogenationofpropanetopropyleneisresearchfocusincatalysis.Becausethereactionisnotcontrolledbythermodynami

8、csandcanbecarriedoutwiththeconditionoflow-pressureandlow-temperatureandthecatalystisnotea