碳纳米管负载过渡金属催化剂加氢性能研究

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1、南京大学研究生毕业论文中文摘要首页用纸T_T-__i毕业论文题目：丛麴鲞簦负盐垫遮金星堡垡型垄氢：睦宣垦塑窒2QQ鱼级博士生姓名：指导教师(姓名、职称)：堂爱氐整筮碳纳米管独特的一维中空结构、优良的电学性质、大的比表面，以及强的吸附性能都赋予其作为催化剂载体的良好条件。大量的研究表明，碳纳米管作为催化材料具有明显不同于传统催化材料的特性和潜力，可望在精细化学品合成、石油化工产品的加工转化及燃料电池等领域发挥其独特的优异性能，受到学术界和工业界的广泛关注。本论文以碳纳米管为载体，负载过渡金属催化剂，围绕催化剂氧化还原性能、催化加氢性能及碳

2、纳米管的限域作用开展了系列研究工作。1．在碳纳米管内外负载Ni、Co催化剂，利用H2．TPR，XPS，XANES和TGA研究了碳纳米管管腔对Ni、Co催化剂氧化还原性能的调变作用。结果表明，限域在碳纳米管内的Ni、Co物种氧化还原活性明显增强，其氧化物在氢气条件下易还原，单质在空气条件下易氧化。2．将碳纳米管内外负载Ni催化剂应用于催化苯加氢反应，碳管内负载Ni的催化活性是外负载样品的4．6倍。碳纳米管内负载Ni催化剂增强的活性可以归结为缺陷碳纳米管的限域作用所致，具体为碳纳米管内催化剂增强的还原性能和反应活性、金属与碳纳米管间强的相互

3、作用、碳纳米管内部较低的电子密度，以及管壁上缺口形成所带来的扩散阻力的降低。3．过渡金属Ni、Co在低缺陷密度碳管内表现出较低的苯加氢催化活性。研究发现，载体碳管的缺陷密度是影响管内负载催化剂性能的主要因素。通过对系列不同缺陷密度的碳管内负载Ni、Co催化剂加氢性能的研究得出，限域在碳纳米管内Ni、Co催化剂的活性随碳纳米管缺陷密度的增加呈正比上升关系。当碳纳米管的缺陷密度达到一定程度时，碳管的限域作用才能很好的发挥，否则，碳纳米管管腔反而起到限制反应发生的作用。4．研究了三种不同工艺生产的不同结构的碳纳米管对负载Ni催化剂性能的影响。

4、实验所用三种碳管在比表面，热稳定性，结构缺陷，表面基团、以及氧化还原性等方面存在明显的差异。其中结构缺陷是影响催化性能的主要因素。高缺陷密度碳管的热稳定性降低，还原性增强，导电性增强，表面基团增多，从而促进苯加氢催化反应的进行。5．在碳纳米管上负载6％Ni基催化组分的基础上，制备了系列不同含量的碳纳米管负载Pd-Ni、Pt-Ni双金属催化剂。结果表明，贵金属Pd、Pt的加入，明显改善了Ni臼勺分散状态，催化活性位的增加；高活性的Pd．Ni、Pt-Ni双金属促进了碳管上缺陷的产生，样品热稳定性降低，还原性提高，导电性增强。这些因素促使Pd

5、．Ni／CNTs，Pt．Ni／CNTs在苯加氢反应中具有较高的催化活性。关键词：碳纳米管，过渡金属，氧化还原，限域效应，结构缺陷，苯加氢2THESIS：．CatalyticPerformancesofCarbonNanotubesSupported：SPECIALIZATION：PhysicalChemistryPOSTGRADUATE：HongxiaoYangMENTOR：Prof．AiminZhangMulti。wailedcarbon。nanotubes(MWCNTs)possessesaseriesofuniquefeature

6、s，suchaswell-defmedtubularmorphology，goodelectricalconductivity，sp2．C．constructedsurface，andexcellentperformanceforadsorptionandspilloverofhydrogen，allofwhichmaketheMWCNTsfullofpromisetobeanovelcatalystsupportorpromoter．IthasbeendemonstratedthatCNTsCanimproveactivityands

7、electivityinhydrogenation，hydroformylationandelectrocatalysiswhenitisusedascatalystsupport．Inthepresentwork,thecatalyststhattransitionmetalsupportedCNTsweresynthesized，andtheirredoxproperty，catalyticperformanceaswellasconfinementeffectofCNTswerestudied．1·Thetuningeffecto

8、fCNTschannelontheredoxpropertyofNiandCocatalystsWasinvestigated·Theresultsoftemperatureprogrammedreduct