探究甲苯与叔丁醇烷基化反应催化剂研究

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1、南京工业大学硕士学位论文甲苯与叔丁醇烷基化反应催化剂研究姓名：周志伟申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：武文良20060601硕士学位论文摘要+采用NH4交换的方法制备了一系列沸石催化剂，如丝光沸石（HM）催化剂，β沸石（Hβ）催化剂，ZSM沸石（HZSM-5）催化剂，用X射线衍射（XRD）、吸附吡啶红外光谱（Py-IR）以及氨程序升温脱附（NH3-TPD）等对催化剂的晶体结构、酸性质以及酸量进行了表征，并考察了它们在甲苯与叔丁醇烷基化反应中的催化性能，重点讨论了催化剂的孔道结构、酸量和酸性质与催化剂的活性和

2、选择性之间的关系。（1）不同沸石分子筛。对USY、Hβ、HM和HZSM-5等4种沸石分子筛在甲苯与叔丁醇烷基化反应中的催化性能进行了比较，并用XRD、Py-IR和NH3-TPD等手段对催化剂的物化性质进行了表征。结果表明，沸石分子筛的酸性质和孔道结构是影响催化剂活性和选择性的主要因素，以弱酸和中强酸为主的酸性中心及十二元开放的孔道有利于提高催化剂的活性；对甲苯的叔丁基化反应而言，L酸起主要活性中心作用，且B酸的存在对产物的选择性不利。（2）超稳Y沸石催化剂。由于其独特的孔道结构、L酸为主的酸性质及较大的酸量，在甲苯

3、的叔丁基化反应中表现出较高的催化活性和选择性。实验结果表明，适宜的反应条件是：焙烧温度623K，反应温度180℃，初始压力0.6MPa，叔丁醇与甲苯摩尔比为2，原料与催化剂的质量比为10，溶剂环己烷与甲苯的摩尔比为10，反应时间5h，得到的甲苯转化率为47.15％，叔丁基甲苯的选择性达97.44％，对叔丁基甲苯的选择性为65.62％。（3）丝光沸石催化剂。用XRD和NH3-TPD等手段对不同焙烧温度下的催化剂的物化性质进行了表征。结果表明，在焙烧温度为623～923K条件下，随着焙烧温度的增加，催化剂的酸量先增大后

4、下降，在823K时催化剂的酸量最大；焙烧温度达923K时，催化剂形成了明显的骨架缺陷。甲苯的叔丁基化反应适宜的操作条件为：焙烧温度823K，反应温度180℃，反应时间3h，初始压力1.0MPa，原料与催化剂的质量比为8，叔丁醇与甲苯摩尔比为4，溶剂环己烷与甲苯的摩尔比为5，得到的甲苯转化率为42.73％，叔丁基甲苯的选择性为96.30％，对叔丁基甲苯的选择性为80.37％。（4）Hβ催化剂。用Py-IR和NH3-TPD等手段对不同焙烧温度下的催化剂的物I摘要化性质进行了表征。结果表明，在焙烧温度为623～923K条

5、件下，随着催化剂焙烧温度的增加，催化剂的B酸中心减少，有利于提高叔丁基甲苯选择性；在823K时催化剂的酸量最大。甲苯的叔丁基化反应适宜的操作条件为：焙烧温度823K，反应温度180℃，叔丁醇与甲苯摩尔比为4，原料与催化剂的质量比为10，反应时间4h，得到的甲苯转化率为49.42％，叔丁基甲苯的选择性为83.69％，对叔丁基甲苯的选择性为66.58％。总之，催化剂的孔道结构、酸性质及酸量是影响其催化活性和选择性的重要因素。在催化剂的适宜操作条件下，所研究的三种催化剂中，催化剂的活性顺序是：Hβ>USY>HM；叔丁基甲

6、苯的选择性顺序为：USY>HM>Hβ；对叔丁基甲苯的选择性顺序为：HM>Hβ>USY。关键词：固体酸　　超稳Y沸石　　丝光沸石　　H-Beta沸石　　甲苯　　叔丁基化II硕士学位论文ABSTRACTAseriesofzeolitecatalysts,includingmordenitezeolite(HM),Betazeolite(Hβ),ZSM+zeolite(HZSM-5),werepreparedbyexchangingNH4methods.Theirphysicochemicalpropertiessuch

7、astheporestructure,acidpropertyandaciditywerecharacterizedbyX-raydiffraction(XRD),pyridineinfraredspectroscopy(Py-IR)andammoniaprogramtemperaturedesorption(NH3-TPD)techniques.Basedonthecharacterizations,thecatalyticperformancesofcatalystsinthealkylationoftolue

8、newithtert-butylalcoholwereinvestigatedinabatchreactor.Therelationsbetweenthephysicochemicalpropertiesofcatalystsandtheiractivityandselectivityhadbeendiscussedinliquidphasealkylati