探究甲苯与叔丁醇烷基化反应催化剂的研究

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1、南京工业大学硕士学位论文甲苯与叔丁醇烷基化反应催化剂的研究姓名：罗娟申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：武文良20070612硕士学位论文摘要采用不同浓度的(NH4)2SiF6溶液对Y沸石脱铝，制备了一系列不同硅铝比的Y沸石催化剂。采用浸渍法将金属氧化物Fe203和MgO负载于分子筛}玎订上，制备了一系列不同负载量的Fe203／HM和MgO／HM催化剂。采用X射线衍射(XIm)、ICP等离子发射仪、热分析(TG)以及氨程序升温脱附(NH3．TPD)等手段对催化剂的晶体结构、硅铝比、热稳定性以及酸量进行了表征，并考察了它们在甲苯与叔丁醇烷基化反应中的催化性能

2、。(1)脱铝Y沸石催化剂。采用不同浓度的(NH4)2SiF6溶液对Y沸石脱铝补硅，制备了一系列不同硅铝比的Y沸石催化剂，考察了它们在甲苯与叔丁醇烷基化反应中的催化性能。实验结果表明，随着(NH4)2SiF6浓度的提高，催化剂的硅铝比不断提高，但结晶度不断下降；当(NH4)2SiF6的浓度为0．06moⅥ，时，在适宜的反应条件下，即催化剂焙烧温度450℃、反应温度180℃、反应时间3h、反应物配比n(甲苯)：n(叔丁醇)：n(环已烷)=1：2：8、反应初压0．6Ⅷa、催化剂用量w(反应物料)：w(催化剂)=3：1时，甲苯的转化率为26．95％，对叔丁基甲苯的选择性

3、为77．78％。(2)丝光沸石负载Fe203催化剂。采用浸渍法制备了一系列不同负载量的Fe203／}丑Ⅵ催化剂。用X射线衍射()口良D)、热分析(TG)以及氨程序升温脱附(NH3．TPD)等手段对催化剂的晶体结构、热稳定性以及酸量进行了表征，并考察了它们在甲苯与叔丁醇烷基化反应中的催化性能。当Fe203的负载量为18％时，Fe203仍在HM表面高度分散，且催化剂在温度高达800℃时还具有较好的热稳定性。随着Fe203负载量的增加，催化剂的总酸量不断下降。当Fe203负载量为18％时，在适宜的反应条件下，即催化剂焙烧温度650℃、反应温度180℃、反应时间3h、反

4、应物配比n(甲苯)：n(叔丁醇)：n(正已烷)=1：3：8、反应初压1．OMPa、催化剂用量w(反应物料)：w(催化剂)=5：1时，甲苯的转化率为36．58％，对叔丁基甲苯的选择性为78．40％。(3)丝光沸石负载MgO催化剂。采用浸渍法制备了一系列不同负载量的MgO／HM催化剂。用X射线衍射(Ⅺm)对催化剂的晶体结构进行了表征，并摘要考察了它们在甲苯与叔丁醇烷基化反应中的催化性能。当MgO的负载量达到5％时，MgO仍在HM表面高度分散。随着MgO负载量的增加，催化剂的活性先上升后下降。在MgO负载量为0．5％时，催化剂具有最高的活性。以0．5％MgO／蹦作为甲

5、苯与叔丁醇烷基化反应的催化剂，在适宜的反应条件下，即催化剂焙烧温度550℃、反应温度180℃、反应时间3h、反应物配比n(甲苯)：n(叔丁醇)：n(正已烷)=1：3：10、反应初压O．8脚a、催化剂用量w(反应物料)：w(催化剂)=10：1时，甲苯的转化率为50．72％，对叔丁基甲苯的选择性为77．62％。总之，催化剂的孔道结构、酸性质及酸量是影响其催化性能的重要因素。实验考察的三种催化剂均具有较高的对叔丁基甲苯的选择性，MgO／HM催化剂也具有较高的催化活性。关键词：Y沸石丝光沸石Fe203MgO甲苯叔丁基化Ⅱ硕士学位论文ABSTRACTAseriesofYz

6、eolitec削ystSw讹di行eremS淞l洲owerepreparedbydealuII】inatjon、衍mdi舵rentmolarratioof(NH4)2SiF6．AseriesofsupportedcatalySts，妣ludingFe203／HMandMgO删werepr印aredbyiInpre刚ion．Theirphysicochemicalpropertiessuchastheporestmcture，S以蛆删o，dispersionofFe203andtlleaCidic锄oumoftheca试ySts、Ⅳerecharact

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