试析载体对甲烷部分氧化用ni基催化剂催化性能影响的研究

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1、天津大学硕士学位论文载体对甲烷部分氧化用Ni基催化剂催化性能影响的研究姓名：董亚丽申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：沈美庆20070501中文摘要甲烷部分氧化(POM)因为能耗低、反应速率快、产物可以直接用于甲醇和费．托合成等优点被广泛地用于制备合成气。Ni基催化剂由于价格低廉、反应活性高，成为研究者关注的热点。但其易积炭、活性组分易烧结是制约Ni基催化剂发展的瓶颈，本文以不同孔结构的n．A1203为载体，Ni为活性组分制备了POM反应催化剂，采用XRD、低温N2吸附、TPR、TG．DTA等表征和催化剂活性评价手段，重点研究了a．A1203载体的比表面积、孔容、孔径等表面性质对

2、催化活性的影响；进一步考察了助剂Ce02和Ce02．Zr02对Ni／a．A1203催化剂活性以及稳定性的影响，同时确定了助剂Ce02．Zr02最佳负载量。研究表明，Ni／a．A1203体系催化剂对POM有很好的反应活性。催化剂的催化活性受载体的孔织构影响：比表面积增大，有利于提高活性组分的分散度，增加金属活性位，从而提高催化剂的反应活性；孔容、孔径扩大，有利于反应物和产物的吸附和脱附，有助于及时移走反应中产生的热量，避免催化剂烧结失活。在Ni／n．A1203中加入助剂Ce02和Ce02．Zr02对催化剂的改性效果明显，Ce02改性后催化剂的活性下降，主要是因为Ce02高温稳定性较差，造

3、成活性较低；Ce02．Zr02改性后催化剂活性有较大提高，这是因为Zr02能提高催化剂高温稳定性：Ce02和Ce02．Zr02改性的催化剂稳定性较好，这是因为Ce02．Zr02和活性组分之间的相互作用有利于抑制积炭，并且Ce02．Zr02中的氧和积炭反应从而消除积炭。最后在本实验范围内确定了助剂Ce02．Zr02的最佳负载量为15％，这是由负载量和分散度共同决定的。关键词：甲烷，孔织构，氧化铝，Ce02．Zr02，积炭ABSTRACTPartialoxidationofmethane(POM)tosynthesisgas，whichhastheadvantagesofmildexoth

4、ermicreaction，higherefficiency,andaffordsuitableproducttosynthesizemethanolandforFischer-Tropschprocesshascausedattentionofresearchfield．Manyresearchershavebeenworkingatdevelopinganactivity,stableandlonglifeNicatalysttosolvetheproblemofcarbondepositionandmetalsintering．Inthispaper,XRD，lowtempera

5、tureN2adsorption，TPRTG-DTAandcatalyticevaluationwereusedtoinvestigatetheinfluenceofthesurfacearea，poresizeandporevolumeofthesupporta—A1203，promoterofCe02andCe02-Zr02oncatalyticactivity,carbonresistantactivityandmetalsintering．Meanwhile，theoptimalofCe02-Zr02loadingWasalsostudied．Theresultsshowthe

6、supportofa-A1203Canimprovecatalyticactivity,supportcharacterhaveanimportanteffecttocatalyticperformanceofcatalysts，thehighsurfacearearedoundtometaldispersedandincreaseactivitysites，SOCanincreasethecatalyticactivity；bigporesizeandporevolumemakethereactantadsorptionquicklyandmovingthereactionheati

7、ntimestoavoidcatalystssintering．Thekeyissettingupbalancerelationofthesurfacearea，poresizeandporevolume．15％Ce02-Zr02／Ni／A1203catalyticactivityandcatalyticstabilityisbest．Becausethestrongmetal·-Ce02．—Zr02interactionCanrestrain