试析制备方法对甲烷氧化偶联催化剂反应性能和表面形态的影响研究

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1、加介次掌硕士学位论文论文题目制备方法对甲烷氧化偶联催化剂反应性能和表面形态的影响研究作者姓名张长雷指导老少陈丰秋教授詹晓力教授‘界科专业化学「程沂在学院材料与化学」程学院提交期年’一坎介邝石肠，，，浙江大学硕士学位论文摘要，如何随着能源问题的日趋紧张开发储量丰富的甲烷成为各国学者关注的重点。年，和发现了甲烷氧化偶联催化反应。较其它甲烷转化，，，途径而言甲烷氧化偶联反应制乙烯不仅产品单一分离过程简单工程投资成，，也为天然气有效利用提供本低而且产物乙烯是化学工业中最上游产品了一种途径。为将该反应工业化，研究人员在催化机理、催化剂配

2、方、催化工艺、反应器、催化剂表征等方面取得了成果，但催化剂的活性和稳定性仍无大的突破。值，。，得一提的是催化剂的制备方法极大的影响着催化剂性能因此本文欲以催化剂制备方法为切入点，寻求催化剂性能提高的途径。，，，甲烷氧化偶联反应过程复杂双组分催化剂难以提高收率的要求因此多组分互配氧化物催化剂的开发成为重点。本实验室长期从事本课题研究，成功。，，开发出六组分甲烷氧化偶联催化剂在一·。卜，等考评，岁工艺条件下该六组分催化剂表现出较高的催化活性本文欲以此催化剂配方和考评工艺为基础，制备考评三轮催化剂。本文将全面系统的考察浸渍法、混浆法

3、、共沉淀法和均匀沉淀法等四种制备，。，方法重点考察混浆法和浸渍法因每种制备方法影响因素众多本文组合三种实验设，对催化剂制备考评实验方案进行科学规划，设计三轮催化剂制备计方法考评实验，逐步剔除次要，，因素详细考察主要因素第一轮基项对比实验制备考评了个催化剂样品，对四种制备方法的每，用一个影响因素进行初步考察极差分析法确立了浸渍法、混浆法和共沉淀法各三个主要因素及均匀沉淀法一个，，，主要因素进入下轮实验第二轮正交实验制备考评了个催化剂样品对，用方差分析法确立三种制备方法的每个主要因素进行了较详细的考察了浸渍法、混浆法和共沉淀法各个

4、最主要因素，进入下轮实验第三轮单因素实验，制备考评了个催化剂样品，对四种制备方法的最主要因素进行了详细的考察，，，，用回归分析法得知浸渍法中催化剂收率随着浸渍温度的升高先增大后减小，，在浸渍温度为℃时达到最高混浆法中催化剂收率随着分解温度的升高，，先增大后减小在分解温度为℃时达到最高共沉淀法中催化剂收率随着多尸浙江大学硕士学位论文主组分溶剂体积的增加，先快速减小后缓慢减小，考虑到溶解的需要和实验操作，，可行性主组分溶剂体积在时较合理均匀沉淀法中催化剂收率随着尿素用量的增加，先快速升高后缓慢升高，考虑到实际提升的效果和分离因素，

5、尿素用量在左右时较合理。，，，从三轮催化剂制备考评结果可知混浆法和浸渍法的催化效果较好因此为了从微观角度考察催化剂制备，本文分别挑因素对催化剂表面形态的影响方式，选三个混浆法制备的催化剂样品分解温度分别为℃℃和℃和九个浸渍法制备的催化剂样品共浸渍、分浸渍和层浸渍各一个，煮沸、干燥和过，、，滤各一个浸渍温度为℃℃和℃各一个对其进行和表征研，究主要得到以下几方面的研究内容和结果混浆法中，分解温度能较明显调控催化剂表面组分的结合方式和结晶，改变，。度比表面积在℃左右时制得的催化剂比表面积最大三种浸渍方式中，共浸渍法有利于提高催化剂的

6、均匀分散度和比表面积，较层浸渍法和分浸渍法好。浸渍法因素中，浸渍温度能较明，显调控催化剂表面的扩散渗透速度改变，，。比表面积在℃左右时制得的催化剂比表面积最大活性最好关键词甲烷氧化偶联催化剂制备方法极差分析方差分析回归分析夕浙江大学硕士学位论文，，，，，，，，，，，一一一，一】一一··，断厅拌一一·，，一，，么浙江大学硕十学位论文】，，，，一，，，，一，，，，，，，，，一，，州，，，，，，七，，，，歹浙江大学硕十学位论文，，，，，，卿，，一五，，而五姆，岁浙江大学硕十学位论文目录摘要目录……第一章引言，，，现状……………………

7、理论可行性分析……非氧活化……，临氧活化……经济可行性分析……，……第二章文献综述前言……反应机理……，……，反应历程………，甲烷活化……活性氧物种……催化剂……碱……，……土金属氧化物的互相复配碱土和稀土金属氧化物互配……过渡金属氧化物复合催化剂……添加助剂……催化剂表征方式…………扫描电镜方法…………，表征技术的应用……表征的总结……，……巧浙江大学硕士学位论文，催化剂制备方法…………制备方法简述……，，二制备方法同比表面积和活性间的关系…………试验设计……课题的工业化条件……文献小结与本文研究内容……第三章实验……，……

8、前言……实……，……，……验制剂与装置催化剂的制备方法…，……，，……，，，，二浸渍法……………，，混浆法………………，沉淀法…………，催化剂制备控制表………，第一轮实验控制表…………第二轮实验控制表……第三轮实验控制表……催化剂的考评工艺……，，，，…，……反应条件的选择…