试析自组装naa沸石膜以及h-zsm-5胶囊催化剂的设计和应用

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1、大连理工大学硕士学位论文自组装NaA沸石膜以及H-ZSM-5胶囊催化剂的设计和应用姓名：杨国辉申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王金渠;张雄福20061201大连理工大学硕士学位论文摘要分子筛是一类重要的被广泛应用的材料，由分子筛共生得到的分子筛膜具有分子筛的优良特性。微型化工是目前新兴的一个多学科交叉研究的领域。结合分子筛膜和微型化工的特点，本文提出一种简单新颖的晶体自组装方法，首先考察了不同载体上纳米NaA型沸石晶体的自组装效果，然后成功的在带有微通道的多孔不锈钢片上实现了纳米NaA沸石粒子的自组装，并进行二次成膜制备出NaA沸石膜。在渗透蒸发实验中，微通道内的NaA沸

2、石膜表现出较好的渗透蒸发性能。此外，根据H-ZSM-5沸石膜的催化裂解和异构化的性质，结合基于普通Co／Si02催化剂的费托合成反应的特点，设计出一种新颖的沸石膜胶囊催化剂。在费托合成反应中，该催化剂对于轻质异构烷烃的直接合成表现出良好的选择性。本论文首先介绍了纳米NaA型沸石分子筛的合成。以四甲基氢氧化铵(TMAOH，tetramethylammoniumhydroxide)为模板剂，硅源是硅溶胶(LudoxSM-30)，铝源选用异丙醇铝，依靠澄清溶液体系制备出了NaA型沸石粒子。运用TEM、XRD和TG对所制得的沸石晶体进行了表征。确定了其物理形貌特征、粒子平均粒径、晶体类型以

3、及热失重曲线。此外，本论提出一种简单、新颖的纳米沸石晶体自组装方法，以Y一氨丙基三甲氧基硅烷(AP-TMS)为偶联剂，成功实现了纳米A型沸石粒子在多孔不锈钢、陶瓷及单晶硅表面的沉积组装，获得了覆盖度很高的连续、均匀沸石粒子层。组装过程在合成釜内分为载体功能化和晶种化两步。以该沸石粒子层为晶种二次法成膜，形成了交织生长的连续、均匀沸石膜。考察了用Y一氨丙基三甲氧基硅烷、y一氯丙基三甲氧基硅烷(CP-TMS)和Y一巯丙基三甲氧基硅烷(SP-TMS)三种不同偶联剂时，纳米A型沸石晶体在多孔不锈钢、陶瓷以及单晶硅表面的自组装效果。研究发现，不同于AP-TMS可在三种载体上均可获得连续的粒子

4、层，CP—TMS只在不锈钢载体上可形成较为连续的粒子层，而SP—TMS偶联剂在三种载体上均不能使纳米A型沸石粒子进行沉积。对偶联剂的作用和粒子组装机制进行了讨论和预测。基于所提出的纳米沸石晶体自组装方法，亦成功实现了纳米NaA型沸石在带有多通道的多孔不锈钢片上的自组装，在微通道内获得了和在普通多孔不锈钢片上一致的效果，然后通过二次合成法获得了连续、致密的NaA沸石膜。在微反应器中，用含少量水的苯甲醛混合液评价了所得到的微通道内沸石膜的渗透蒸发性能，取得了水一苯甲醛分离系数超过10000以上的好结果。自组装NaA沸石膜以及H-ZSM-5胶囊催化剂的设计和应用结合H—ZSM-5分子筛的

5、催化性质和基于普通费托催化剂Co／Si02的费托合成反应过程，设计了一种由H—ZSM-5膜包裹Co／Si0。球体而得到的沸石胶囊催化剂。使用TEM，EDS和XRD表征了该胶囊催化剂的物理结构。在以合成气(CO+Hz)作为反应原料的费托合成反应中，该沸石胶囊催化剂表现出良好的选择生成轻质异构烷烃的特性，长链碳氢水合物的生成被完全抑制。因该胶囊催化剂的特殊壳和核的双重功能结构，故可以被推广到多个连续的化学反应过程中。同时，分子筛胶囊的择形催化和空间限制效应亦可关联到反应物、中间产物以及连续化学反应的产品选择方面。关键词：自组装；沸石膜；无机膜；微反应器；费托合成大连理工大学硕士学位论文

6、Self-assembleNaAZeoliteMembraneandDesign&ApplicationofH-·ZSM—r5ZeoliteCapsuleCatalystAbstractZeolite，oneofimportanteatalyticandadsorptionmaterials，werewidelyusedintheworld．ZeolitemembranewhichhaveallthepropertiessametozeoliteCallbeobtainedbytheintergrowthofzeoliteonthesupportsunderthezeolitesy

7、nthesisconditions．Chemicalprocessminiaturizationhasbeenthesubjectofintenseresearchbecauseofthepromi∞ofmoreefficientandcleaneron-site，on-demand，andon-timeproduction．Inthisthesis，anovel，simplemethodofnano—crystalself-assembleWasoffered．Fi