试析天然丝光沸石合成甲胺催化剂的研究

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1、南京工业大学硕士学位论文天然丝光沸石合成甲胺催化剂的研究姓名：褚睿智申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：姚虎卿;崔群20030501南京工业大学硕士学位论文摘要甲胺包括一甲胺(MMA)、二甲胺(DMA)、三甲胺(TMA)，它们都是重要的有机化工原料，在工业上有着广泛用途，可作溶剂，也是各种表面活性剂、水处理剂、以及多种农药和医药的合成原料。其中，二甲胺的需求量远远超过另外两种产品。但传统催化剂受热力学平衡的限制，催化产物组成却以三甲胺为主。因此，用于甲胺合成反应的催化剂研究是甲胺合成反应的热点，但国内的学者们大

2、都侧重于沸石催化剂的结构和催化机理的研究，对于催化剂制备条件和稳定性等涉及到工业应用方面的研究较少。目前国内研究主要以合成丝光沸石为原料，关于以天然丝光沸石为原料制各的催化剂筛选、制备及添加了粘结剂后催化剂的性能变化等方面的报道还很少。本文以天然丝光沸石为原料，进行天然丝光沸石催化合成甲胺催化剂的研究。主要研究内容如下：1)通过化学成分测定、X射线衍射、吸氨量及TG．DTA等表征手段，与催化性能相关联，优选合适的天然沸石矿源，满足甲胺合成催化剂的功能要求。研究表明：沸石含量和沸石类型对甲胺合成反应影响显著，各类天然沸

3、石样品中，浙江．1号丝光沸石择形催化效果最为理想。2)以甲醇转化率和二甲胺的选择性为基准，选择不同的粘结剂进行了不同成型配方的对比试验，确定适宜的粘结剂类型及其配比：采用正交实验优化了天然丝光沸石的预处理条件为：处理液的浓度2．0mo儿，离子交换的时间30rain，离子交换的次数4次，交换温度80℃。3)考察不同金属阳离子改型对沸石分子筛甲醇胺化催化性能的影响，筛选出性能良好的甲胺合成催化剂类型。4)根据XRD谱图和催化剂评价结果确定焙烧温度和适宜的焙烧方式，研究表明，催化剂焙烧温度以450℃为宣，催化剂在加入粘结剂

4、成型之后焙烧，催化剂活性较高。而进行交换过程中的焙烧对催化性能影响不大。5)对自制的钠离子改性的天然丝光沸石催化剂(NaHM)工艺条件进行了优化，结果表明；NaHM甲胺合成催化剂最佳的工艺条件为：T=390℃、LHSV=I．93ffl、N／C=1．8；考察返料对催化活性和选择性的影响，确定进料摘要组成(W)为：氨40．O％，一甲胺15．3％，甲醇44．7％时二甲胺的选择性最高；而返料可提高二甲胺的选择性，使反应条件更加温和；讨论了催化剂的稳定性，试验表明，NaHM催化剂失活的主要原因是积炭，在390。C反应条件下催化

5、剂可以保证较好的稳定性。6)与工业上使用的国产催化剂A一6及合成氢型丝光沸石催化剂进行比较，结果表明：自制NaHM催化剂对二甲胺具有更高选择性。7)通过氨程序升温脱附、低温氮吸附法等表征方法研究催化剂结构和表面性质。研究表明；强酸中心是二甲胺选择性生成的活性中心，而适度的酸中，tl,强度是胺化反应的活性中心：当酸强度相当时，酸中心数目则成为影响催化剂活性的主要因素，酸中心数目愈多催化活性越高。金属离子改性可使沸石孔道收缩，增强沸石的择形效应，提高二甲胺的选择性。关键词：甲胺合成天然丝光沸石择形催化改性催化剂表征n南京

6、工业大学硕士学位论文ABSTRCTMethlymineconsistsofMMA，DMA，TMAwhicharemajorindustrialchemicalintermediates．Theyareusedinsuchareasassolventproduction，surtactant，watertreatment，pesticideproductionandmedicinerawmaterial．ThermodynamicsfavorstheproductionofTMAwhilethelargestworld

7、widedemandisforDMA．Thishasledtomajorresearcheffortsinthedesignofnew,selectivecatalysts．ThedomesticscholarsareallvaluethestudyofstructureandmechanicofcatalystswhileIessinthestudyofpreparationcondition，kineticsandindustryapplication．So，therearelesscatalystsfitthe

8、genuineindustryandtheachievementsarefar1essthantheaborad’s．what’smore，therawmaterialmajorinsynthesismordenitewhilethestudvofcatalystschoosing，preparationandthevariationofcat