探析改性丝光沸石择形催化合成甲胺的研究

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1、南京工业大学硕士学位论文改性丝光沸石择形催化合成甲胺的研究姓名：丁蓓申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：姚虎卿;崔群2002.6.1▲．壹童兰些查苎堡主兰垒丝查．__-_———_——●—-———______--●——_-_●__—___———-—-——-●-_—————————一一摘要本文对合成和天然丝光沸石进行了改性处理，研制对甲胺合成反应具有较高活性和选择性的沸石择形催化剂，在自建的常压固定床单管反应器催化剂评价装置上，对自制催化剂的反应活性和合成甲胺的选择性进行了实验研究。f自制的阳离子改性沸石催化剂CaHM和MgHM对甲醇胺化合成甲胺反应有较高

2、活性和对一甲胺、二甲胺有较好选择性，且能抑制三甲胺的生成。其中，CaHM的甲醇转化率>90％，对=甲胺的单程选择性>40％，优于目前国内已经工业化的合成甲胺催化剂。而且，Ca}DvI是经添加粘接剂焙烧成型的样品，可供产品的中试放大，具有很好的工业应用前景。试验考察了反应温度、反应物进料比和甲醇液相空速对CaHM催化剂催化性能的影响；通过正交试验优选出适宜的工艺条件为：反应温度410"C，反应物进料比为1．38，LHSVI．41；对CaHM催化剂合成甲胺反应的动力学进行了研究，得到了该反应的动力学方程为R；4．53e-223”7盯几Hm。研究了天然丝光沸石的处

3、理方法及在甲醇胺化反应中的催化性能，考察了不同处理方法对于天然丝光沸石催化性能的影响。合适的处理方法能够提高天然沸石的纯度而并不破坏沸石的晶体结构，从而改善了催化性能。对沸石催化剂进行了结构表征，考察丝光沸石的物性表征结果及其与催化性能的关联，揭示了沸石晶体缩增强了沸石的择形效应，关健词甲胺丝光沸石择形催化离子改性催化活性，孔道的收南京工业大学项士学位论文ABSTRACTTheselectivesynthesisofmethylaminesfromammoniaandmethanolusingmodifiedtreatmentmordertite豳catal

4、ystsontheatmosphericpressurefixedbedhavebeenstudiedbasedonthetheoryofshapeselectivecatalysis．ThemordenitesmodifiedbYca2+orM92+hevebothhighactivitieswhereintheconversionofmethanoltomonomethylamine，dimethylamineandtrimethylamineisgreaterthan90*／0onacarbonbasisandhi曲selectivitywherein

5、thesinglepassyieldofdimethylamineisaround40％．ThecatalyticperformanceofmordeniteexchangedbyCaionissuperiortothedomesticcommercialproducts．ThevariationsofCaHMperformances、衙tllreactiontemperature．N／CatomicratioandLHSVofmethanolwerestudiedcarefullyandthebesttechnologycondition(T=410"C，

6、N／C=I．38andLHSV=I．41)hasbeendeterminedbytheorthogonaltests．Atthesametime，thereactionkineticsofmethaneIaminationreactionwerestudiedandthefixedkineticsequationisR=4．53e-2㈣i船pcH瑚Thevariationsofnaturemordenitesperformanceswitlldifferenttreatmentswerealsoinvestigated．Theperformancesofna

7、turemordenites谢mrighttreatmentCanbeimprovedbecausetherighttreatmentcanreformthepurityofnaturemordenitewithoutdestroyingthecrystalstructureofmordenite．ThestructuresofmordeniteareanalyzedwithXRD、nLandthespecificareaanddislxibutionofporesizehavebeenanalyzedbyN2adsorption．MoreoveLtheac

8、idityofmordeniteWasmeasure