基于naa沸石膜脱除氯代甲烷中微量水渗透特性模拟研究

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1、大连理工大学硕士学位论文NaA沸石膜脱除氯代甲烷中微量水渗透特性模拟研究姓名：闫世伟申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：杨建华20090601大连理工大学硕士学位论文摘要渗透蒸发(蒸汽渗透)是用于液体(气体)混合物分离的节能、高效、清洁环保的一种新型膜分离技术，目前使用的渗透蒸发膜大多数为有机高分子膜。与有机高分子膜相比，沸石分子膜具有许多无法比拟的优良特性，良好的化学稳定性、热稳定性和机械稳定性和分子筛分选择性，近年来己广泛的应用到渗透蒸发中。NaA沸石分子筛具有独特的孔道结构，其孔径大小为0．41rim，而且具有极强的亲水性，在渗透蒸发脱水与催化反应中具有

2、潜在的应用。本文开展了NaA沸石膜渗透蒸发(蒸汽渗透)技术脱除氯代甲烷中的微量水的实验研究，同时，基于Maxwell．Stefan方程，进行了渗透特性的研究和分析，从理论上理解把握水的渗透通量压力温度等依存性，明晰了水在NaA沸石膜中的扩散系数、吸附热和吸附常数等重要的参数，本工作具有重要的应用和科学价值。利用本实验室自制的NaA沸石膜对四种氯代甲烷中的微量水进行了渗透蒸发或蒸汽渗透脱除，考察了真空度、温度等操作条件对分离系数和水的渗透通量的影响。结果表明：水的渗透通量随着进料温度的升高而逐渐增大，随着渗透侧真空度升高也逐渐增大。在常温下，进料流量为30ml／min

3、，渗透侧真空度为0．08MPa(即20000Pa时)水／一氯甲烷的分离因数为32490，产品的水含量由进料的2582PPm降低到36PPm。在NaA沸石分子筛膜渗透蒸发脱除氯代甲烷中微量水研究中，渗透侧压力为100Pa、进料混合液水含量0．5叭．％时，对于二氯化碳进料温度为35℃，水的分离因数和渗透通量分别为39900和0．172kg·m-2·h-1，对于氯仿，当进料温度为50℃，分离因数和渗透通量为57300和0．564kg·rrl-2．h～，对于四氯化碳，当进料温度为60℃，分离因数和渗透通量为68200和0．612kg·rrl-2．h-1。利用适合于吸附性能研

4、究的巨正则系综MonteCarlo(GCMC)方法，模拟计算了水在NaA沸石膜中的吸附行为，并与其他研究者的模拟结果和实验结果进行了比较，结果显示了该计算方法的准确性。利用Maxwell—Stefan理论模拟了氯代甲烷体系中微量水渗透速率的压力依存性和温度依存性，并与实验结果取得了很好的一致性，模拟结果表明，在NaA沸石膜中氯代甲烷中微量水的传递迁移是表面扩散起作用，由吸附和扩散两过程完成，水蒸汽在NaA膜中吸附为Langmuir理想吸附，吸附对渗透速率贡献很大。对于一氯甲烷中的微量水的吸附，受温度影响。而其它氯甲烷中微量水的传递时，在渗透侧压力一定时除了温度外，水

5、的活度对渗透渗透速率起重要作用。关键词：渗透蒸发；Maxwell．Stefan理论；氯代甲烷／水混合物；水渗透特性模拟NaA沸石膜脱除氯代甲烷中微量水渗透特性模拟研究SimulateofPermeationCharacteristicsofTraceWaterthroughNaAZeoliteMembraneforChloromethane／WaterMixturesAbstractPervaporation(vaporpermeation)isregardedasoneofhightechniquebecauseitiSmgn。etlicienct，energy-

6、saving，envlronrnentaandeconomicalcomparedwithotherseparationtechniques．Atpresentthemajorityofpervaporationmembranesareorganicpolymermembrane．Recentlyzeolitemembraneshavebecometheleadingegdeforpervaporationseparationduetotheexcellentchemicalstability,thermalstability，mechanicalstability

7、．uniformmolecular-sizedposes．NaAzeolitemembranes，withsmallporesize(O．41nm)andhighhydrophilicity,havepotentialapplicationinpervaporationdehydrationandcatalyticreation．Inthiswork，wecarriedoutpervaporationdehydrationofchloromethaneusingNaAzeolitemembrane．Atthesametime，thesimulationofdep