试析用于dir-mcfc中甲烷重整催化剂的初步研究

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1、大连理工大学硕士学位论文用于DIR-MCFC中甲烷重整催化剂的初步研究姓名：罗旭申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张雄福;周利20090601大连理r大学硕十学位论文摘要熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)作为一种高温燃料电池，工作温度约为650。C，可以采用脱硫煤气或天然气为原料；所用的电极催化剂以镍为主，不使用贵金属；余热利用价值颇高，有着较好的市场应用前景。直接内重整熔融碳酸盐燃料电池(DIR．MCFC)是指将MCFC技术和甲烷水蒸气重整(SRM)技术集成在一起，电化学反应生成的水是SR

2、M的原料：SRM生成的氢气是电化学反应的原料。同时电化学反应放出的热量又可提供给重整反应。可实现物质与热量的双重耦合，具有重要的理论意义和实际应用价值。因此，研制可应用于DIR．MCFC中，在中低温、低水碳比条件下具有高活性、高稳定性、抗积碳性强的催化剂是至关重要的。本文采用镍为活性组分，活性氧化铝为载体，使用浸渍法制备出重整催化剂，并使用不同的添加方式添加了不同担载量的改性助剂。实验结果表明：在反应温度为650℃、低水碳比(S／C=2：1)、甲烷的空速为20ml／g(cat)·min的条件下，

3、以氧化铝为载体的镍基催化剂有着较高的催化活性。其中镍含量为25％时，甲烷的转化率为62．46％，氢气收率为77．72％。当分别添加了改性助剂镧和铈后，催化剂性能均有了一定程度的提高。采用不同的添加方式对催化剂性能影响较大，使用不同的添加助剂方式所制备的催化剂性能由高到低的顺序为：先浸渍活性组分镍再浸渍改性助剂>镍与改性助剂共同混合浸渍>先浸渍改性助剂，再浸渍活性组分镍。当改性助剂的添加量相同时，所考察的催化剂都得到相似的结果。当采用先浸渍25％的镍再浸渍3％的镧时，催化剂的性能最好，甲烷转化率达

4、到71。69％、氢气收率为76。90％、CO的选择性可达61。41％，在反应30d'时之内，能够保持良好的稳定性，催化剂性能没有发生明显地衰减。从实验所得的结果还可以看出：助剂镧能更有效的提高甲烷转化率和一氧化碳的选择性，而助剂铈的添加则更有效的促进水蒸汽变化反应的发生。关键词：直接内重整熔融碳酸盐燃料电池；甲烷水蒸汽重整；催化剂；浸渍法；积碳用于DIR-MCFC中甲烷重整催化荆的初步研究StudiesoncatalystofsteamreformingofmethaneforMCFCAbstr

5、actAsahightemperatureruelcell，MCFC’Sworkingtemperatureisabout650℃andthedesulphurizationgasornaturalgascarlbecameitsrawmaterial．InMCFC，NiiSthemainelectrodecatalyst，butnotnoblemetalcatalyst．Italwayshashighheatutilization．Basedonsomanyadvantages，MCFCisc

6、onsideredtohaveagoodmarketprospect．DIR-MCFCiscombinedMCFCwithsteamreformmethane(SRM)’Stechnical．ThewaterfromelectrochemicalreactioniSthematerialofSRM；theH2fromSRMisthematerialofelectrochemicalreaction．AttheSalTletime，theheatofelectrochemicalreactionC

7、anprovidethereactionofSRM．ThatmeansMCFCCanachievedthedoublecouplingofmaterialandenergy．Soithasnotonlyimportanttheoryvaluebutalsopracticalapplication．Accordingtothese，it’Simportantandnecessarytodevelopcatalyststhathavehighactivity，stabilityandresistan

8、tcarbondepositionattheoperationofIOWtemperatureandsteamcarbonratio．Inthisarticle：Niwasusedasactivecomponent，1'-A1203assupport，Ni／?-A1203catalystswerepreparedbyincipientwetnessimpregnationmethod．Italsostudiedtheinfluenceofdifferentpreparationmethodand